二次谐波的产生（SHG）是所有非线性过程中最简单的非线性光学过程。SHG作为一种常见的非线性光学过程,在全光开关、生物传感,以及非线性成像等应用领域存在重要的应用价值。随着光学超材料及纳米加工技术的快速发展,相关研究者对纳米超材料的非线性特性的研究兴趣愈加浓厚,并且相继采取了多种方式来实现非线性光学转换过程的增强和调控,如设计人工材料、非线性超表面等,试图通过较低的入射泵浦强度同时实现非线性光学的高度转换和精准调控。石墨烯作为一种单分子二维薄碳材料,其电磁响应可通过施加栅极电压来人为调节,并且将石墨烯与基底相结合打破其反演对称性时,石墨烯可表现出可观的二阶非线性效应,如SHG,因此,在SHG增强、调控以及光子器件研发中,石墨烯作为一种非线性应用材料备受关注。为此相关研究人员通过设计不同的石墨烯复合结构来实现SHG的增强和调控。然而在紧凑型纳米光子器件设计中,当所研究结构的尺寸降低到纳米级别时,这时我们就不得不考虑材料的介电响应中电子与电子之间的相互作用,因此,传统的麦克斯韦方程的局域解已经不能够准确地描述这种非局域情况下的电磁特性。另外,材料的不均匀分布也会对石墨烯复合结构的SHG产生影响。最后,对于多颗粒三维石墨烯复合结构,在SHG调控方面又会产生什么新现象。基于以上三个问题,在本文中我们对石墨烯复合结构的SHG的非线性光学特性进行了相关研究,并通过设计石墨烯非线性纳米器件实现了材料探测、SHG增强以及SHG调控等功能。本论文具体的研究内容如下:首先研究结构的非线性特性的前提是要了解该结构的线性光学响应特性,因此,我们首先研究了石墨烯纳米复合结构的线性光学特性。我们设计了石墨烯包裹纳米线组成的核壳纳米结构,通过调整核壳表面上石墨烯层的费米能级来实现实时可重构传感器和纳米天线两种功能之间的切换。由于两层石墨烯之间的电磁耦合,在太赫兹光谱中产生了两种Fano散射共振。在Fano共振附近,不但可以实现超散射模式（可作为纳米天线）,也可以有效地抑制纳米颗粒对入射波的散射（可作为纳米传感器）。有趣的是,这两种Fano共振下被抑制散射态的场分布明显不同。我们提出的这种可重构纳米结构为动态传感和发射等集成和多功能电磁控制提供了广阔的应用前景。其次,基于前面石墨烯的线性特性研究的理论基础和方法,接下来,我们从理论上研究了石墨烯包裹非局域等离子体纳米颗粒所组成的非线性纳米体系的二次谐波的产生。我们发展了一种用来计算SHG的理论方法,并在此基础上分析了等离子体材料的非局域效应对SHG的影响。经研究发现,该纳米结构可以通过检测SHG的辐射强度来探测材料的非局域性质。除此之外,等离子体纳米核的非局域效应可以有效促进SHG的转换。我们这项研究工作为研究等离子体量子效应、非线性探测技术以及光子器件非线性转换效率的提高提供了一条新途径。再次,我们将前面计算的三维颗粒体系产生二次谐波的准静态理论拓展到了多级Mie理论,并在此理论基础之上,结合各向异性材料所提供的场增强效应研究了材料的径向各向异性对该纳米体系的非线性响应的影响。在本项研究工作中,我们利用石墨烯包裹的径向各向异性纳米颗粒组成的纳米结构实现了可观的SHG转换效率。研究结果表明,与各向同性纳米颗粒相比,径向各向异性纳米颗粒的非线性转换效率可以提高5个数量级,这主要是由于在颗粒边界处巨大的场强增强效应引起的。同时,石墨烯的高度可调特性为实际应用中操纵SHG光谱提供了额外的灵活性。我们的研究结果为提高光子器件的非线性转换效率和非线性传感器的灵敏度提供了一种有前途的方法。最后,由于二次谐波产生的转换效率依赖于非线性晶体或纳米结构的对称性,从而导致非线性响应具有固有的光学各向异性,但是这种各向异性特性即便是在共振结构中也非常的弱。为此,我们展示了一种非共振复合材料中的光学各向异性现象。该复合材料由深亚波长尺寸的近零材料（ENZ）（M00）和其附近的深亚波长尺寸（λ/1000）的非线性颗粒组成。该复合结构对于一个方向的偏振入射可表现出较强的非线性光学响应,但是将入射光的偏振方向改为其正交方向时,该复合非线性材料所产生的SHG的转换效率可被降低近4个数量级之多,从而实现SHG的淬灭,对于该复合结构所表现出的这种现象,我们将其命名为光学非线性到线性的各向异性。这种各向异性特性使得该复合材料有着显著的功能,可以在不使用偏振器的情况下,将非偏振入射光转换成线偏振SHG光。导致这一现象的原因是近零材料附近产生的不均匀的局域倏逝场,在准静态极限情况下,近零材料附近某些位置的电场几乎是可以被禁止的。因此其附近的微小的非线性材料在不同位置处会感受到明显不同强度的局域场,从而导致了位置与偏振相关的宏观光学特性。在此基础上,我们提出了一种基于石墨烯的非线性超表面,该结构在红外频段内可表现出各向异性特性。我们的这项工作为在没有共振的情况下控制复合材料的非线性响应开辟了一条新途径。我们本论文的研究工作提供了详细的SHG理论解析过程,为研究石墨烯复合颗粒结构产生SHG的内在物理机制提供了有力的理论依据,同时我们所提出的石墨烯非线性纳米器件在动态传感、多功能电磁控制、非线性探测以及等离子体量子效应研究中提供了广阔的应用前景。