【摘 要】
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抗生素作为动物与人体预防或治疗疾病的一类药物在人类日常生活中普遍存在。其中,四环素（TC）已被大量用于动物养殖中,经动物排出后会对土壤及地下水造成污染,通过食物链被人体摄入后将导致人体产生耐药性甚至肝脏疾病。因此通过经济环保的方法去除水中的四环素可以有效避免其对人体造成危害。基于此,本研究构建了一种内部缺陷设计（优化添加量为1.0 mmol）与金属离子价态调控协同作用的光催化剂（m-MIL-101
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目（编号:21675127）
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抗生素作为动物与人体预防或治疗疾病的一类药物在人类日常生活中普遍存在。其中,四环素（TC）已被大量用于动物养殖中,经动物排出后会对土壤及地下水造成污染,通过食物链被人体摄入后将导致人体产生耐药性甚至肝脏疾病。因此通过经济环保的方法去除水中的四环素可以有效避免其对人体造成危害。基于此,本研究构建了一种内部缺陷设计（优化添加量为1.0 mmol）与金属离子价态调控协同作用的光催化剂（m-MIL-101-1.0）,用于水中四环素的快速去除,主要研究内容和结果如下:（1）m-MIL-101-1.0的合成表征与TC降解性能评价。采用十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）作为缺陷调节剂,经一步合成法制备出具有不同缺陷程度的MIL-101,即MIL-101-X（X=0,0.5,1.0,1.5）,随后对其中的MIL-101-1.0进行还原反应得到光催化剂m-MIL-101-1.0。场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射仪（XRD）结果表明在合成过程中掺杂前后催化剂的晶型较为稳定。通过N2吸附等温线、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、顺磁共振波谱仪（ESR）等表征分析,发现在MIL-101-X内部出现明显的配体缺失,这一结果同时证实了缺陷结构在MIL-101中的成功引入。其次,从X射线光电子能谱（XPS）以及穆斯堡尔谱仪（M（?）ssbauer）结果可以得出经过还原后的催化剂其内部金属离子价态得到了有效的调控,此外,在性能评价方面,本研究使用所合成的m-MIL-101-1.0对目标污染物TC进行了降解实验来评估催化剂对TC的降解效率。（2）m-MIL-101-1.0光催化剂降解TC的机制研究。为探究所制备的光催化剂其光物理特性以及电荷分离效率,本研究对光催化剂进行了莫特-肖特基测试和能带位置以及宽度测定,使用一系列光电化学测试对载流子转移效率进行评价。为确定在降解过程中发挥作用的主要活性物种而进行了自由基猝灭试验,分别使用硝酸银、乙二胺四乙酸二钠、对苯醌和叔丁醇作为光生电子、空穴、超氧自由基和羟基自由基的捕获剂,随后通过在添加捕获剂后ESR出现的特征峰来判定产生的自由基种类。并通过以上结果来推断实验过程中电荷传输的路径以此来进一步确定光催化反应机理。此外,为了探究催化剂在降解过程中的稳定性,本研究对光催化剂的循环降解性能进行了测试并对反应后材料结构进行一系列表征以此来证明催化剂自身的稳定性。并通过测试不同降解时间下体系中的总有机碳含量来分析在该催化降解过程中TC的矿化程度。最后为了探究TC降解过程中的反应路径,选用液质联用仪（LC-MS）分析了降解过程中可能的中间产物并通过中间产物化学结构的变化推测出该光催化体系中可能存在的降解路径。
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