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Haber-Bosch法合成氨被认为是20世纪最伟大的反应之一，但是其高耗能的生产工艺暴露的环境污染问题越来越严重。光催化固氮利用太阳能在常温常压下实现氨合成，大大改善了耗能工艺，被认为是绿色清洁的环境友好型技术，为温和条件下氨的合成提供了理论指导。但是，由于极其稳定的氮-氮三键，光催化固氮技术太阳能到化学能的有效转化率很低。因此，开发可以高效活化氮-氮三键的光催化剂亟需解决。相比于传统的光催化剂，MOFs材料由于其超大的比表面积，易调的能带结构，具有不饱和金属位点等优势被认为是一种理想的固氮光催化剂。此外，过渡金属铁在工业合成氨和生物固氮中都发挥着重要的作用，基于此，我们推测在众多的MOFs材料中，Fe-MOFs材料可以作为高效的固氮光催化剂，并可以通过进一步改性提高其固氮性能。具体研究内容如下：
（1）通过溶剂热法制备了一系列Fe-MOFs材料，并对其进行光催化固氮活性探究，实验结果表明：MIL-88(Fe)-40.035μmol·L-1·h-1，MIL-100(Fe)-46.532μmol·L-1·h-1，MIL-101(Fe)-50.355μmol·L-1·h-1，说明Fe-MOFs材料可以作为高效固氮光催化剂；为了探究Fe-MOFs高效固氮的原因，进一步对比结构相同的MIL-101(Fe)和MIL-101(Cr)，固氮活性测试结果表明MIL-101(Cr)无固氮活性，证明过渡金属铁可以有效活化氮-氮三键从而生成氨。此外，结合一系列表征（PC,EIS,PL,DRS,in situ FT-IR）和理论计算进一步证明光催化固氮过程的控速步骤为氮-氮三键的活化，而且过渡金属铁作为Fe-MOFs的金属催化中心可以有效活化氮-氮三键，因此具有较好的固氮活性。
（2）基于前一部分的研究基础，利用铜离子掺杂对催化剂进行改性以提高固氮性能。通过溶剂热法制备了不同含量的Cu/MIL-101(Fe)光催化剂，并对其进行固氮活性评价。实验结果表明，铜离子掺杂对固氮有一定的影响，随着掺杂量的增多，活性逐渐提升，且6-Cu/MIL-101(Fe)性能最佳，为157.6μmol·L-1·h-1，相较于纯催化剂，性能提高了3倍。结合一系列的表征分析可知：活性提高一方面是因为铜离子掺杂使得催化剂比表面积变大，因此会暴露更多的反应活性位点，而且增大的比表面积会吸附更多的氮气从而提供充足氮源；另一方面，铜离子掺杂使得催化剂带隙变宽，导带电势更负，因此增强了电子的还原能力；此外，铜离子掺杂可形成一定的缺陷，通过有效捕获电子从而改善电子-空穴对的分离，延长载流子的寿命，因此在光照条件激发下有更多的电子参与氮-氮三键的活化，故而进一步促进了氮还原。
（1）通过溶剂热法制备了一系列Fe-MOFs材料，并对其进行光催化固氮活性探究，实验结果表明：MIL-88(Fe)-40.035μmol·L-1·h-1，MIL-100(Fe)-46.532μmol·L-1·h-1，MIL-101(Fe)-50.355μmol·L-1·h-1，说明Fe-MOFs材料可以作为高效固氮光催化剂；为了探究Fe-MOFs高效固氮的原因，进一步对比结构相同的MIL-101(Fe)和MIL-101(Cr)，固氮活性测试结果表明MIL-101(Cr)无固氮活性，证明过渡金属铁可以有效活化氮-氮三键从而生成氨。此外，结合一系列表征（PC,EIS,PL,DRS,in situ FT-IR）和理论计算进一步证明光催化固氮过程的控速步骤为氮-氮三键的活化，而且过渡金属铁作为Fe-MOFs的金属催化中心可以有效活化氮-氮三键，因此具有较好的固氮活性。
（2）基于前一部分的研究基础，利用铜离子掺杂对催化剂进行改性以提高固氮性能。通过溶剂热法制备了不同含量的Cu/MIL-101(Fe)光催化剂，并对其进行固氮活性评价。实验结果表明，铜离子掺杂对固氮有一定的影响，随着掺杂量的增多，活性逐渐提升，且6-Cu/MIL-101(Fe)性能最佳，为157.6μmol·L-1·h-1，相较于纯催化剂，性能提高了3倍。结合一系列的表征分析可知：活性提高一方面是因为铜离子掺杂使得催化剂比表面积变大，因此会暴露更多的反应活性位点，而且增大的比表面积会吸附更多的氮气从而提供充足氮源；另一方面，铜离子掺杂使得催化剂带隙变宽，导带电势更负，因此增强了电子的还原能力；此外，铜离子掺杂可形成一定的缺陷，通过有效捕获电子从而改善电子-空穴对的分离，延长载流子的寿命，因此在光照条件激发下有更多的电子参与氮-氮三键的活化，故而进一步促进了氮还原。