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石墨烯是一种具有蜂窝结构的二维纳米碳材料,具有优异的导电性、导热性、气体阻隔性和力学性能,在传感器、执行器、太阳能电池、超级电容器和聚合物材料增强剂等多个领域具有重要的潜在应用价值。本文以改善石墨烯在聚氨酯中的分散性和界面相容性为目的,对石墨进行表面修饰,利用原位聚合或者溶液共混的方法制备石墨烯/聚氨酯的复合材料,并对其结构和性能进行分析和研究,主要内容如下:(1)将甲苯二异氰酸酯三聚体(IL)与聚乙二醇单甲醚(MPEG)按摩尔比1:3充分反应,制备了一种水溶性大分子单体(IL-MPEG),将其与氧化石墨烯(GO)按质量比2:1混合后经水合肼还原制备了一种水溶性石墨烯IL-MPEG/RGO。采用红外光谱仪(FT-IR)、拉曼光谱仪(Raman)、原子力显微镜(AFM)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)等对其结构、形貌和分散性进行了表征。结果发现,IL-MPEG中六元环及苯环疏水结构通过范德华作用力吸附在石墨烯表面,而聚氧乙烯(PEO)亲水链段在水相伸展为其提供水溶性。研究发现,IL-MPEG/RGO在水性聚氨酯(WPU)中具有良好的分散性,并显著改善了聚氨酯膜的氧气阻隔性能,当IL-MPEG/RGO在WPU中的含量为0.5wt%时,氧气透过率(OTR值)低至3.6 cm3.m-2 day-1。(2)采用过量的对甲苯磺酰异氰酸酯(TI)处理氧化石墨烯(GO),经化学还原后制备了一种具有优异分散性能的功能化石墨烯TI-RGO。利用红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、原子力显微镜(AFM)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)等对TI-RGO的结构、形貌和分散性进行了表征。结果表明,TI通过异氰酸酯基团(-NCO)与GO的羟基(-OH)等反应形成的共价键连接在石墨烯表面,对其进行有机化修饰,有效改善了石墨烯在溶剂和聚氨酯(PU)中的分散性。研究发现,TI-RGO可显著增强PU的拉伸强度,当TI-RGO在PU中的含量为1.0wt%时,断裂强度和杨氏模量分别提高了85%和132%,分别达到43.2MPa和5.2 MPa。