以掺杂不同稀土β-Sialon-玻璃为中间层的Si3N4接头研究

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本文通过焊料成分设计,成功获得了以原位生成β-Sialon-玻璃为中间层的Si3N4陶瓷接头。研究了不同气氛及掺杂不同稀土时的接头组织和性能,以及连接工艺参数对接头组织与性能的影响规律。并通过XRD、SEM、EDS、TEM及HREM等手段分析了接头中各相的成分,观察了接头的显微组织,确定了反应产物的类型,并讨论了界面连接机理。研究发现,在0.1MPa的Ar下,掺杂Lu、Yb、Y与Nd四种元素的焊料在较低温度下即可产生液相,并在焊缝内形成棒状的β-Sialon相,连接强度均较高,采用Nd焊料在1650oC保温30min条件下,可获得最高强度为248MPa的接头,但该气氛下,母材分解严重。当在1MPa的N2下连接氮化硅陶瓷时,焊缝内存在大量孔洞和裂缝,接头断裂在焊缝处,接头性能低。当保护气氛为0.1MPa的N2时,可获得结合很好的陶瓷接头。接头显微组织观察可知,四种不同稀土焊料连接的Si3N4陶瓷接头结构相近,主要由三部分构成:两侧的陶瓷母材、靠近焊缝的陶瓷母材扩散区以及由玻璃相和β-Sialon相组成的焊缝。将焊缝区域放大,可看到黑色的β-Sialon相弥散分布于较亮的玻璃相中。随着连接温度的升高,母材与焊料之间对相互溶解与扩散加快,扩散层变宽,焊缝中长棒状β-Sialon相增多。接头弯曲强度则呈现先升高后降低的趋势,1600oC时接头强度最高。随着保温时间的延长,焊缝宽度逐渐变窄,β-Sialon相弥散分布于焊缝中。接头性能随保温时间延长呈下降趋势。断口分析表明,接头都是在焊缝中进行启裂,然后穿过中间层区域,最终终止于陶瓷内部近焊缝处,只有温度较低时,接头从焊缝内断裂。接头的高温性能结果显示,采用含Y焊料时,接头随着测试温度升高逐渐下降;采用Nd焊料时,在1000oC时仍能保持141MPa的弯曲强度。接头界面及焊缝组织结构的TEM分析表明,连接过程中,随着温度升高,氧化物发生反应形成RE-Si-Al-O共晶玻璃相。继续升高温度,焊料中的α-Si3N4溶解,玻璃中N含量升高,形成RE-Si-Al-O-N玻璃相,同时发生α-Si3N4向-Si3N4的转变。在随后的升温过程中,将发生-Si3N4溶解及-Sialon析出。当连接温度足够高时,-Si3N4完全消失,形成了连续玻璃相中均匀分布-Sialon相的接头焊缝。连接过程中,同时伴随着玻璃液相在母材和焊料中间的扩散和溶解。
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