【摘 要】
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热电材料可通过材料内部载流子的迁移,实现热能和电能的直接转换,为循环利用废热,解决能源危机提供了新的思路。相比于无机热电材料,有机热电材料的研究起步较晚,目前仍处于发展阶段,但其自身有得天独厚的优势,例如:分子结构可调控,低热导率,制备较为简单,原料丰富,机械性能优异等,为推动热电材料的应用和产业化提供了巨大潜力。本文采用具有良好电导率的单壁碳纳米管（SWCNT）作为导电填料,并通过酸处理调整SW
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热电材料可通过材料内部载流子的迁移,实现热能和电能的直接转换,为循环利用废热,解决能源危机提供了新的思路。相比于无机热电材料,有机热电材料的研究起步较晚,目前仍处于发展阶段,但其自身有得天独厚的优势,例如:分子结构可调控,低热导率,制备较为简单,原料丰富,机械性能优异等,为推动热电材料的应用和产业化提供了巨大潜力。本文采用具有良好电导率的单壁碳纳米管（SWCNT）作为导电填料,并通过酸处理调整SWCNT的表面结构使其电导率得到进一步的提升。然后选用具有较高塞贝克系数的含氨基取代二酰亚胺的离子受体（PDINO）和具有良好热电性能的聚（3,4-亚乙二氧噻吩）-聚（苯乙烯磺酸）（PEDOT:PSS）作为导电聚合物,利用导电聚合与SWCNT之间的π-π共轭效应,制备了二元和三元复合薄膜,通过构建更加规整和延展的分子结构来提高材料的热电性能。首先采用体积比为1:3的硝酸和硫酸的混合酸对单壁碳纳米管（SWCNT）进行处理,然后采用真空抽滤的方式制备了酸处理后的碳纳米管薄膜（AC-SWCNT）,探究酸处理对SWCNT热电性能的影响。研究表明,适当浓度的酸处理可提高SWCNT的电导率,从而改善其热电性能。当混合酸浓度为1 mol L-1时,获得的酸处理碳纳米管具有最佳的热电性能,其功率因子为5.11μwm-1w-2,是原始SWCNT(3.78μwm-1w-2)的1.35倍。然后选用具有最佳热电性能的AC-SWCNT作为导电填料,采用真空抽滤的方法制备了不同比例的AC-SWCNT/PDINO复合薄膜。为了更好的研究酸处理SWCNT在复合材料中对热电性能的贡献,制备了对应比例的SWCNT/PDINO复合薄膜作为参照。研究发现,AC-SWCNT/PDINO复合薄膜相比于原始SWCNT/PDINO复合薄膜具有更为优异的热电性能,这是因为酸处理后的SWCNT与PDINO之间的π-π效应更加明显,有利于形成更加有序规整的分子结构。当酸处理的SWCNT含量为30%时,复合薄膜获得最佳的热电性能,在室温下功率因子达到了47.1μwm-1w-2。上述的实验证明,通过复合的方法可有效提高材料的热电性能,为了进一步探究复合材料热电性能提升的机理和材料之间的协同效应。采用机械混合加真空抽滤的方式制备了PDINO/PEDOT:PSS/SWCNT三元复合薄膜。碳纳米管和有机物之间存在较强的π-π共轭作用,形成了良好的交联三维结构。这三种材料具有良好的协同效应,SWCNT提高了复合材料的导电性,PDINO提高了复合材料的塞贝克系数,PEDOT:PSS的存在使SWCNT和PDINO分散的更加均匀,保证了良好交联三维结构的形成。室温下,当SWCNT:PDINO:PEDOT:PSS=3:7:1时,三元复合薄膜获得最佳的热电性能,功率因子达到了63.5μwm-1w-2。
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