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焦炉煤气、天然气等工业气体中含有 CS2，当用作燃料时 CS2会燃烧生成SO2污染环境，用作化工原料时会使催化剂中毒，通过水解腐蚀生产设备，因此，高效脱除CS2是一个重要的技术问题。催化加氢是常用的脱除CS2的方法，但一般需要在高温高压条件下进行，而且加氢脱硫催化剂资源少、价格昂贵。本文研究球磨法制备的MgH2材料用于CS2加氢反应的微观反应机理，旨在为CS2加氢脱除技术提供理论支持。 本研究采用 Materials Studio7.0材料计算软件构建了β-MgH2(001)、β-MgH2(110)、γ-MgH2(001)和γ-MgH2(110)四种晶面，并采用基于密度泛函理论的第一性原理计算，研究了每种晶面的表面结构，对比了 Mg空位的引入对表面结构的影响，并根据每种表面结构中Mg和H原子所在位置的不同，研究了CS2分子在各表面不同吸附位的吸附情况。 计算得出，β-MgH2(001)、β-MgH(110)、γ-MgH2(001)、γ-MgH2(110)晶面的表面能分别为0.49 eV·?-2、1.02 eV·?-2、0.0033 eV·?-2和0.0261 eV·?-2。态密度及电荷密度图的分析表明，β-MgH2(110)表面的稳定性高于β-MgH2(001)表面，γ-MgH2(001)表面稳定性高于γ-MgH2(110)表面。 在β-MgH2(001)、β-MgH2(110)、γ-MgH2(001)表面引入Mg空位缺陷后，表面能增加，使表面具有更高活性。而在γ-MgH2(110)表面引入Mg空位后，表面能降低，使结构稳定性增强。在上述表面结构中Mg空位的形成能均为正值，说明引入Mg空位需要吸收能量。 CS2分子在β-MgH2(001)、γ-MgH2(001)、γ-MgH2(110)表面的吸附均为弱的物理吸附，而在β-MgH2(110)表面的吸附为强的化学吸附。说明MgH2表面结构的稳定性与CS2分子在表面的吸附能没有直接的关系。 CS2分子在β-MgH2(110)表面四重洞位Mg上方、五重洞位Mg上方、二重洞位H上方和三重洞位H上方的吸附能分别为-233.67 kJ/mol CS2、-42.01 kJ/mo l CS2、-249.68 kJ/mol CS2、-253.89 kJ/mol CS2，吸附过程中CS2分子的结构发生了变化，说明吸附均为强的化学吸附作用。 在β-MgH2(001)表面和γ-MgH2(110)表面引入Mg空位缺陷后，CS2分子在表面的吸附能分别为-41.48 kJ/mol CS2和-291.96 kJ/mol CS2，大于在清洁表面的吸附能，说明Mg空位的引入使CS2分子在β-MgH2(001)表面和γ-MgH2(110)表面的吸附更容易进行，有利于CS2分子在表面形成化学吸附。而在β-MgH2(110)表面和γ-MgH2(001)表面引入Mg空位缺陷后对CS2分子的吸附是不利的。