【摘 要】
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在众多的光电催化分解水材料中,α相三氧化二铁（α-Fe2O3）具有化学稳定性优异、毒性低、储量丰富和成本低的优点,同时较小的禁带宽度也使其具有较强的可见光吸收能力,因而被认为是一种极具应用前景的光阳极材料。然而,氧化铁光阳极也存在着电导率低、析氧反应动力学速度慢以及光生空穴寿命和扩散距离短的问题,严重影响了光生载流子的动力学行为并制约着其光电催化分解水性能的进一步提升。研究发现,钛修饰可以通过有效
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在众多的光电催化分解水材料中,α相三氧化二铁（α-Fe2O3）具有化学稳定性优异、毒性低、储量丰富和成本低的优点,同时较小的禁带宽度也使其具有较强的可见光吸收能力,因而被认为是一种极具应用前景的光阳极材料。然而,氧化铁光阳极也存在着电导率低、析氧反应动力学速度慢以及光生空穴寿命和扩散距离短的问题,严重影响了光生载流子的动力学行为并制约着其光电催化分解水性能的进一步提升。研究发现,钛修饰可以通过有效改善光生载流子的动力学行为显著提升α-Fe2O3光阳极的光电催化分解水性能。鉴于此,本论文通过采取不同的钛修饰方案,分别开展了Fe2O3/Fe2Ti O5异质结的高效构筑、有机膦空穴储存层包覆的Fe2O3/Fe2Ti O5光电极的制备以及钛、磷共掺杂的研究,有效地改善了氧化铁光阳极的光生载流子动力学行为,进而显著提高了其光电催化分解水性能。本论文的主要研究成果如下:（1）利用稳定的水溶性过氧化钛配合物（PTC）作为钛源实现了Fe2O3/Fe2Ti O5异质结的高效构筑,并通过对光生载流子动力学行为的有效改善,显著提升了氧化铁光阳极的光电流密度。实验测试结果表明,利用PTC作为钛源可以构筑出具有核壳结构的Fe2O3/Fe2Ti O5异质结,而以Ti Cl4为钛源则形成的是Fe2O3/Ti O2复合光电极。相比于Fe2O3/Ti O2,Fe2O3/Fe2Ti O5异质结更有利于光生电荷的分离与传输,因而由PTC所制备的光电极在1.23 V vs.RHE处的光电流密度达到了2.51 m A·cm-2,远高于Fe2O3/Ti O2样品在此电压处的光电流密度(1.77 m A·cm-2)。在本研究中,我们通过对两种不同钛源（易水解的Ti Cl4和稳定的水溶性PTC）的比较研究,提出了一种简便且快速制备高效Fe2O3/Fe2Ti O5异质结的新策略。（2）通过羟基乙叉二膦酸（HEDP）的表面沉积,制备了HEDP空穴存储层包覆的Fe2O3/Fe2Ti O5复合光阳极（HEDP-Fe2O3/Fe2Ti O5）。电化学测试结果表明,经过HEDP处理后,Fe2O3/Fe2Ti O5光电极的电荷储存量明显增大,其表面光生电子-空穴对的分离与传输也因此得到了极大的改善。此外,得益于HEDP分子中丰富的羟基基团和磷酸基团,HEDP-Fe2O3/Fe2Ti O5光阳极表现出了更加优异的亲水性,其光生空穴的分离与传输得到了进一步的促进。受益于HDEP包覆层的上述双重作用,HEDP-Fe2O3/Fe2Ti O5光阳极在1.23 V vs.RHE处的光电流密度高达3.1m A cm-2,同时其起始电势也得到了有效的改善（降低了约120 m V）。该研究为高性能有机/无机复合光阳极的设计与制备提供了新的见解与研究思路。（3）合成TiP金属有机框架材料（MOF）,并以其为前躯体制备了磷、钛共掺杂的氧化铁光阳极,实现了氧化铁光阳极起始电势和光电流密度的同时改善。电化学测试结果表明,得益于Ti,P共掺杂的协同效应,氧化铁光阳极的载流子浓度得到了极大地提高,光生电荷的传输内阻得到了有效的降低,进而显著提升了氧化铁光阳极的光电催化性能。光电化学测试结果证实,Ti、P共掺杂的氧化铁光阳极在1.23 V vs.RHE偏压处的光生电流密度为2.84 m A·cm-2,是未掺杂样品(0.84 m A·cm-2)的3.3倍。同时,与未掺杂样品相比,共掺杂氧化铁光阳极的起始电势也未发生明显的正向移动。这些研究结果清晰地表明磷、钛共掺杂可以有效地改善氧化铁光阳极的综合性能,其为高效的氧化铁光阳极的开发提供了一条新途径。
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