强激光场中CO2解离动力学研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:dabei008
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随着激光强度的不断提高,利用强激光场诱导的分子电离解离实验已经成为认识原子分子物理新现象的最重要的研究手段之一。分子在强激光场的作用下有着复杂的动力学过程,人们已经做了大量的激光诱导实验,并对于不同的动力学过程提出了相应的作用机制,例如,高次谐波辐射、多光子电离、隧穿电离、越垒电离、序列双电离、再碰撞与非序列双电离、分子解离和团簇库仑爆炸等。其中,库仑爆炸实验是理解分子键断裂的选择性和阐明控制键裂变关键参数的主要挑战之一。分子会移除一个或者多个电子导致过渡到瞬态分子离子的激发态,在大多数情况下,最终导致分子键的断裂,发生著名的库仑爆炸过程。通常利用光离子-光离子符合技术(Photoion-Photoion Coincidence,PIPICO)识别两体解离通道,以及光离子-光离子-光离子符合技术(Photoion-Photoion-Photoion Coincidence,PIPIPICO)鉴别三体解离通道,其库仑爆炸特有的特征以一条尖锐的抛物线结构表现在PIPICO和PIPIPICO谱中,并根据每个通道所有离子碎片的动力学信息研究其解离通道的碎裂机制。本论文工作基于上海软X射线自由电子激光分子动态成像实验站—冷靶反冲离子动量谱仪(Cold Target Recoil Ion Momentum Spectrometer,COLTRIMS)研究了强激光场诱导的CO2解离动力学过程。利用标准的COLTRIMS探测方法,获得了离子碎片到达探测器上的飞行时间和撞击位置,并重建出了每个离子碎片完整的初始三维动量。利用本论文新提出的符合测量技术,明确了CO2的4条两体碎裂和15条三体碎裂通道,并对所有解离通道的动力学过程进行了细致的研究。此外,论文研究工作还包括与研究组同事合作研制的一台COLTRIMS装置,该装置适用于研究原子分子因光子吸收、电子碰撞或离子轰击而引发的电离解离过程。本论文的主要研究成果和创新点归为以下几个方面:1.成功研制了一台COLTRIMS装置,并已经完成了各项实验指标的验收工作。在实验上实现了电子-离子、离子-离子、离子-离子-离子的符合测量,表明应用于上海软X射线自由电子激光的COLTRIMS装置可以正式进入实验研究阶段。2.在CO2的三体碎裂通道研究中,发现对于三个不同电荷态离子碎片的三体解离通道在传统的PIPIPICO谱中是不可见的,在谱中呈现出模糊的“岛屿”结构。通过引入单个离子碎片的电荷态,提出了一种电荷编码多离子符合方法(Charge-encoded Multi-Photoion Coincidence,c MUPICO)用于识别多体解离通道。c MUPICO谱很好地将这些三体解离通道呈现出尖锐的抛物线结构,并成功地鉴别了CO2的4条两体碎裂和15条三体碎裂通道,其中8条三体解离通道是首次发现的。研究结果表明,c MUPICO方法是一种有效而实用的工具,并使这种抛物线结构成为了识别多体碎裂特定通道的指纹。3.研究了CO2的两体碎裂机制,根据重建后的离子碎片动量计算了解离通道的动能释放(Kinetic energy release,KER)。实验上揭示了动力学准直机理在两体碎裂过程中的重要作用,并通过解离通道的KER反演了分子解离前的键长,证实了分子键长在激光场作用下被拉伸。结果表明了激光脉冲宽度是调控分子键长的关键因素,为操控分子结构提供了重要思路。4.实验研究了飞秒激光脉冲诱导CO2q+(q≤4)的三体解离过程。牛顿图表明了CO2q+(q≤4)的三体碎裂通过顺序和非顺序碎裂过程发生,用两个氧离子碎片的动量关联性对两种过程进行了区分,并详细分析了CO2q+(q≤4)的两种碎裂过程。揭示了顺序碎裂过程中中间体CO2+离子的转动发挥着重要作用。5.研究了高电荷态CO2q+(q>4)的三体解离过程,利用c MUPICO方法识别了更多高电荷态的解离通道,并对所有解离通道进行了系统性的分析。证实了这些解离通道都是来源于非顺序碎裂过程,并揭示了O离子KER分布和第一个O离子与C离子之间的动量角α在不同解离通道中的分布规律。本论文研究内容共有五章,第一章关于国内外研究动态、本论文的研究背景和意义。第二章关于COLTRIMS的实验装置研制与实验方法。第三章介绍电荷编码的多离子符合方法及应用。第四章介绍强激光场诱导CO2分子的解离实验研究。第五章是对论文研究工作的总结。
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