有机无机复合介孔材料吸附水中Cr(Ⅵ)的研究

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随着水污染问题的日益严重和出水水质要求的进一步提高,常规的水处理技术对受污染水体中污染物的去除能力明显不足。因此,开发高效、经济、简便的除重金属污染技术尤为必要。吸附法是去除水中污染物的有效方法之一,但常规的吸附材料大多存在吸附容量低和选择性差等缺点。因此,针对水中重金属污染物的吸附去除这一热点问题,本文研究并开发了有机无机复合介孔材料,将其应用于重金属废水处理过程中,作为一种高效吸附剂,考察其对水中Cr(Ⅵ)的吸附去除效果及机理,为水质安全提供有效的技术保障,同时对Cr(Ⅵ)污染状况提供有效的解决方法和途径。本文从有机无机复合介孔材料着手,根据水中Cr(Ⅵ)的特性,从以下几个方面考察其在Cr(VI)废水处理领域中的应用前景及其作用机制:(1)吸附剂的对比筛选研究首先用不同的有机组份(十二烷基三甲基溴化铵-DTAB;十四烷基三甲基溴化铵-TTAB;十六烷基三甲基溴化铵-CTAB;十八烷基三甲基溴化铵-STAB)在不同的干燥温度(110℃;150℃;190℃;230℃)下,水热合成法合成有机无机复合介孔材料。分别记为HMx-y(x=D、T、C、S;y=110、150、190、230)。将所有复合材料吸附水中Cr(Ⅵ)的效果进行对比研究。结果表明:在铬的初始浓度为50mg/l、100mg/l或150mg/l、pH=2.0、室温25±1℃、0.1g/L吸附剂的实验条件下,以十六烷基三甲基溴化铵为有机组分,在110℃下干燥2天合成的复合材料(HMC-110)对Cr(Ⅵ)的吸附效果最好。(2)批次实验法研究HMC-110对Cr(Ⅵ)的吸附效果静态条件下研究吸附剂HMC-110对铬的吸附。同时考察溶液的pH值、吸附时间、铬的初始浓度、吸附温度、共存离子和吸附剂用量等因素对吸附过程的影响。结果表明:溶液的pH值、吸附时间、初始浓度、吸附温度、共存离子和吸附剂用量等因素对吸附过程均有不同程度的影响。吸附剂HMC-110在pH2对Cr(Ⅵ)表现出较强的吸附能力,最高吸附率出现在pH=2附近,值为99.7%;随着Cr(Ⅵ)初始浓度的增高,吸附量呈上升趋势,最高可达211mg/g的吸附量;去除率呈下降趋势。吸附剂用量是影响去除率的又一重要因素,随着吸附剂用量的增加,铬的去除率快速上升;在NO3-,Cl-,C032-,PO43-,SiO42-,SO42-等共存离子存在的情况下,除SiO42-离子外其他竞争吸附基本不影响HMC-110对铬的吸附。Cr(VI)在HMC-110上的吸附符合二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型,最大吸附量随着温度的升高而降低,吸附为放热过程;复合材料吸附铬的机理为重铬酸根与HMC-110表面的Si-O-Si形成电子供体/受体配位作用。脱附实验表明Cr(VI)在HMC-110上结合力较强,材料的再生效果不理想。(3)利用响应曲面法优化HMC-110吸附Cr(VI)的实验条件。利用响应曲面法研究HMC-110对Cr(Ⅵ)的吸附条件,考察了溶液的pH;投加量;反应温度等对吸附的影响,Box-Behnken实验模型设计,响应曲面分类研究法分析数据,软件为Design Expert Version8.0(Stat Ease, USA)。最后,用粉末X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、低温N2吸附-解吸附技术、透射电镜(TEM)、差示热扫描热量法(DSC),热重-差热分析(TG-DTA)对材料进行了表征。结果表明,有机、无机组分成功的复合在一起,材料具有明显的介孔孔道结构。
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