聚二甲基硅氧烷(PDMS)是一种具有高柔顺性、光学透明性、生物相容性、氧透气性等优异特性的弹性体,在微流体芯片、柔性器件、生物材料等领域得到了广泛应用。近年来,人们一直希望能够通过增材制造技术快速高效地制备复杂的PDMS结构,但由于PDMS较低的粘度和较慢的固化速度难以适用于传统的3D打印设备,因此实现PDMS材料的增材制造存在一定的挑战。宏观超分子组装利用超分子基团之间的非共价相互作用,使表面修饰有超分子基团的十微米以上的构筑基元在界面进行组装而获得超分子组装体,是一种自下而上、高效可控的构筑超分子材料的新方法,有望为PDMS弹性体的增材制造提供一种新策略。但是,目前宏观超分子组装的研究多集中于水凝胶材料体系,而针对非凝胶材料组装体的构建均需引入外力辅助或繁琐的修饰过程。因此,针对基于宏观超分子组装高效构建PDMS组装体的问题,本文通过改变所添加交联剂的含量来调节PDMS的本征力学性能,探究了弹性模量与PDMS高效组装之间的关系,主要研究成果如下:(1)从调节材料本征性能的角度出发,通过改变PDMS前驱体中交联剂的含量,得到了自身模量连续可调的PDMS构筑基元,其杨氏模量可由2.43 MPa逐渐降低至0.14 MPa。(2)通过100对不同模量PDMS构筑基元的大规模平行组装实验,发现随其模量的逐渐降低,组装概率随之逐步升高。当PDMS构筑基元的杨氏模量为0.14 MPa时,可实现100对组装体完全的制备,并通过原位力学测试证明了组装体之间的相互作用力随着模量的降低而增大。(3)利用PDMS模量与组装现象之间的依赖性关系,发展了通过宏观超分子组装高效地实现PDMS弹性体的增材制造新方法,并且基于宏观超分子组装的PDMS增材制造能够大批量进行,从而提高了组装体的构建效率。