离子和带电分子水化层中水分子的动力学在众多自然现象中起着至关重要的作用。本论文使用飞秒红外光谱和理论方法研究了不同浓度NaSCN和KSCN溶液中的水转动动力学。其中飞秒红外测量结果显示钠离子降低了水中O-H方向的转动速度,而钾离子加快了水中O-H方向的转动速度,这一结果与之前的NMR测量结果一致。而中子散射测量结果表明这两种阳离子对水具有类似破坏结构的作用,均是通过可能占主导地位的以氢键受体交换的大振幅角跳来加速水的转动。为了解释这种差异,我们使用经典分子动力学模型和从头算模型对此问题进行了理论研究,结果表明这两种离子确实加速了水分子的大振幅角跳转动,而观察到的特异性效应是由于钠和钾离子对水分子扩散转动具有不可忽略的相反影响。水合离子周围的水分子动力学会影响许多自然现象,像蛋白质过程和水性可充电离子电池中的电荷转移等。目前,众多研究表明所有电解质,无论其“结构制造/破坏”性质如何,在高浓度下均会使水转动速度变慢。而这一现象还没有得到明确的理论解释。本研究中我们利用粗粒化方法对不同离子溶液中水分子重取向运动进行了理论研究。使用扩展的Ivanov模型,水的转动被分解为以氢键受体交换的大振幅角跳和较慢的骨架扩散转动。结果显示浓离子溶液中普遍存在大型水合离子簇,水合离子簇运动的耦合作用是使水转动速度变慢的主要原因。