木质素主要存在于植物木质部分的复杂酚类化合物,是自然界唯一一种能直接提供芳环的可再生资源。钼基负载型催化剂由于对木质素结构中C-O键具有良好的断裂选择性,以及对木质素解聚中间体独特的加氢脱氧能力而受到了研究者们的广泛研究。然而,由于不当的载体选择使得钼基催化剂在反应过程中产生大量的渗碳和烧结现象,这极大的降低了钼基催化剂的催化活性。催化剂的选择和设计是超临界体系下催化解聚木质素的重要影响因素。本研究选择钼(Mo)作为负载型催化剂的活性组分,以天然矿物海泡石为载体制备钼/海泡石(Mo/SEP)催化剂,在超临界乙醇介质中考察钼基海泡石催化剂对木质素催化解聚的影响,通过探究温度、时间、Mo金属负载量以及非金属元素的掺杂改性,从而得出最优性能的非均相钼基催化剂以及最佳的催化解聚木质素工艺条件。使用酸化改性的海泡石为非均相催化剂载体,采用湿浸渍法制备了Mo/SEP催化剂(钼含量10%)。结果表明,最佳的催化解聚木质素工艺条件为温度290℃、4h,此时木质素液化率为63.5%、石油醚可溶性产物产率达到47.6%。XRD、FTIR结果表明:Mo/SEP中Mo物种以MoO3的形式存在,在解聚过程中表面MoO3物种发生了明显的晶相转变。XPS结果显示:反应温度对Mo5+活性组分有显著的影响。当反应温度达到最佳温度时(290℃),Mo5+物种含量达到最大值。此时,木质素催化解聚Mo/SEP催化剂中Mo6+向Mo5+的转化路径是主要的转化过程。通过湿浸渍法制备了不同Mo含量的Mo/SEP催化剂(5%,10%,20%,40%,60%),探究负载量对催化剂表面结构、活性位点以及酸性位点含量的影响。采用XRD、FTIR、XPS对催化剂表面结构以及活性位点进行分析,使用NH3-TPD、吡啶红外吸附表征分析催化剂表面酸性位点的变化。XRD、XPS结果表明:随着负载量的增加,催化剂表面物种由过渡态的Mo4O11、Mo9O26逐渐向稳定态的α-MoO3转变,并且由于Mo物种和载体表面Al、Si、Mg元素的相互作用,导致了 Mo4O11、Mo9026两种不饱和过渡态的形成。FTIR结果表明:催化剂中含有三种类型的Mo-O键(Mo=O、Mo-O-Mo、3Mo-O),且随着Mo负载量的增加催化剂表面末端氧(Mo=O)和层内桥接氧(Mo-O-Mo(2Mo-O))的数量也随之增加。此外,相比于纯MoO3,Mo/SEP催化剂具有更高含量的末端氧和层内桥接氧。通过对比实验发现:40%Mo/SEP催化剂具有最高的反应活性,其中液化率达到97.6%,石油醚可溶性产率达到75.1%。最后对反应后催化剂进行分离收集,使用XRD、FTIR和XPS等表征方法对反应后催化剂进行表征,探究反应后催化剂表面活性位点,氧缺陷等因素变化,研究催化过程中催化剂的结构和稳定性变化。此外,将催化剂在煅烧炉中通过煅烧还原,探究催化剂的可再生性。