微观晶体结构和分子运动的研究有助于加深我们对材料宏观性能相关结构机理的理解。本文将综合使用核磁共振技术、差示扫描量热法、紫外-可见吸收光谱等多种分析方法,围绕目前应用比较广泛的MAPb Cl3和FAPb I3钙钛矿材料分别开展甲胺（MA）阳离子分子运动的固体氘核磁共振研究和离子掺杂诱导结构与材料性能的研究。（1）利用固体氘核磁共振技术探究了MAPb Cl3钙钛矿材料正交相、四方相和立方相晶体结构内MA阳离子的分子运动,并结合2H谱实验数据和拟合数据分析和建立了不同相结构中MA阳离子的运动模型。研究结果揭示了不同相结构中MA阳离子分子运动特征。基于研究结果,我们还发现MA阳离子运动在不同温度下的变化过程与该材料的相转变过程并不一致。本次研究结果有助于加深我们对MAPb Cl3钙钛矿材料相结构转变分子机制的理解。（2）使用逆温结晶法（ITC）合成不同掺杂比例的混合阳离子混合卤素离子钙钛矿单晶,（DMAPb Br3）y（FAPb I3）1-y（y<10%）。综合利用多种表征方法对离子掺杂前后甲脒基钙钛矿的晶体结构、光学性能、稳定性和载流子寿命进行了对比探究。固体核磁共振实验证明离子尺寸较大的二甲胺（DMA）阳离子不仅可以掺入到FAPb I3的三维晶体结构中,而且占据晶格A位进行快速重新取向运动。相较于FAPb I3,最佳样品,（DMAPb Br3）0.05（FAPb I3）0.95,具有更好的水氧稳定性,其禁带宽度仅发生微小改变。