挥发性有机物污染是我国当前面临的主要大气污染问题之一。等离子体协同催化净化技术可在常温常压下降解有机污染物,具有降解效率高、反应速度快和选择性高等特点,是高效净化有机污染的重要技术之一。在这一体系中催化剂是保证有机物高效去除和彻底矿化的关键。开发新型高效的催化剂,研究催化剂作用机制对提升等离子体催化体系的性能和指导其实际应用具有重要意义。本文从催化剂载体的种类、孔道尺寸、Si/Al比、以及活性组分的种类和负载量等方面研究了硅铝基有序结构材料在等离子体条件下对甲苯的催化氧化性能,并探讨了其作用机制。本文采用溶剂挥发自组装方法制备了比表面积大、孔径分布均匀的有序介孔氧化铝。并在等离子体条件下,与介孔MCM-41和微孔沸石分子筛13X对甲苯降解的性能进行了比较,结果表明:相对单独等离子体反应,三类有序载体在等离子体中都对甲苯氧化有不同程度的强化作用,且13X具有最好的甲苯降解性能。但13X甲苯吸附性能较差,而其在等离子体场中的放电效应最强,因此,不同类型的有序载体材料在等离子中对甲苯氧化的强化作用主要和放电效应密切相关。为了探讨同类载体材料的吸附性能和孔道尺寸对等离子体催化氧化甲苯的影响,选取了几种沸石分子筛(5A、HZSM-5、Hβ和HY),研究了其对甲苯的吸附性能以及在等离子体中对甲苯氧化性能、臭氧产生量和有机副产物的影响。结果表明:不管是否具有甲苯吸附能力,几种分子筛材料在等离子体条件下都使得甲苯的去除率大大提高。甲苯吸附能力大小顺序为HY>Hβ(HZSM-5)>5A,与甲苯转化的碳平衡和CO2选择性大小顺序一致。说明同类载体强化的等离子体反应氧化甲苯过程中,甲苯去除率与等离子体的放电效应和载体对甲苯的吸附能力相关,而甲苯转化的碳平衡和CO2选择性的提高主要取决于载体对甲苯的吸附能力。副产物分析结果表明,在等离子体中,各种沸石的臭氧产生量关系为HY<Hβ<HZSM-5<5A;有机副产物中,丰度最大的是苯和苯甲醛,且5A分子筛体系中产生的有机副产物比其他沸石体系明显减少。鉴于氧化铝载体结合等离子体对甲苯的去除率较低,制备了掺杂不同金属(Ag、Mn、Ni)的介孔有序氧化铝(MA)。其在等离子体条件下对甲苯降解效率表现为:Ag/MA>Mn/MA>Ni/MA,Ag/MA对甲苯转化率达到93%,比氧化铝载体-等离子体体系提高17.6%。同时研究了不同锰掺杂量对甲苯降解的影响,结果表明,锰铝比为10%的催化剂具有最好的催化活性,锰掺杂量增加到30%和40%时,氧化铝催化剂比表面积降低,孔径分布变宽,且表面出现MnOx晶相,对甲苯的催化剂性能也降低。沸石分子筛结合等离子体氧化甲苯的去除率接近100%,但是碳平衡最大只有83%,因此制备了负载银的沸石分子筛催化剂Ag/HY和Ag/Hβ。银负载后,沸石分子筛催化剂对甲苯的吸附性能以及在等离子体中对甲苯的降解性能都得到了进一步的增强,且Ag/HY比Ag/Hβ表现出更高的碳平衡(98.1%)和CO2选择性(93.3%)、更少的有机副产物种类、更低的有机副产物浓度和臭氧浓度。催化剂表征结果表明Ag在HY表面的颗粒更小、分布更均匀,且主要以Ag0存在。此外,通过对比沸石分子筛及其催化剂协同等离子反应的特点,结合甲苯吸附性能、臭氧吸附性能、氧化中间产物和臭氧浓度的分析,提出了等离子体催化氧化甲苯的反应路径和反应机理。本文还探讨了Si/Al比对沸石分子筛在等离体中催化氧化甲苯的影响。结果表明HZSM-5沸石分子筛和Ag/HZSM-5催化剂对甲苯的吸附能力都随着Si/Al比增加(Si/Al=25、100、160)而增大。不同Si/Al比的Ag/HZSM-5催化剂在等离子体中,Ag/HZ100对甲苯的转化率最高,Ag/HZ160碳平衡和CO2选择性最大。H2-TPR结果表明氧化还原能力大小表现为Ag/HZ100>Ag/HZ160>Ag/HZ25,O2-TPD结果表明Ag/HZ160的晶格氧含量最多。因此,催化剂的氧化还原能力越强,越有利于甲苯转化,且晶格氧在等离子体催化体系中,能参与甲苯氧化,有利于甲苯的完全氧化。