核工业废水中含有大量的放射性核素,若不经适当的处理而进入水体,将对生态环境造成严重威胁。此外,通过水介质溶解的放射性核素可能被微生物、藻类、浮游生物、植物或农作物吸收,进而通过食物链积累和转移,给人类健康带来难以估计的严重影响。铀（U）作为一种典型的核燃料,广泛用于各大核工业生产。U（VI）在水中的溶解度较高,一旦进入人体会破坏生物组织甚至导致死亡。另一方面,Cs是U裂变过程的副产物,同样广泛存在于各种核工业废水中。福岛核电站事故后,欧洲和亚洲等许多国家的水体中均检测出了Cs（Ⅰ）。Cs（Ⅰ）一旦进入人体,可引起癌症、白血病等严重疾病。因此,去除U（VI）和Cs（Ⅰ）已成为世界各国亟待解决的问题。层状双氢氧化物（Layerd double hydroxides,LDHs）具有比表面积大、成本低、吸附性能好等特点,其表面的金属阳离子可与U（VI）和Cs（Ⅰ）发生络合反应,从而将其固定。但是LDHs易聚集的特性会导致其吸附容量大大降低,限制了其应用。本文针对LDHs进行改性,用以去除水中的放射性核素（U（Ⅵ）和Cs（Ⅰ））,得出以下结论:（1）采用水热法制备了NiSiO@NiAlFe空心球。将NiAlFe LDHs嫁接在Ni Si O空心球之上,可有效避免LDHs的聚集,从而提高材料的吸附能力。其吸附结果表明:Ni Si O@NiAlFe空心球对Cs（Ⅰ）具有较强的吸附能力,仅需20分钟即可达到平衡,吸附满足准二级动力学模型、Temkin模型和Langmuir等温线模型。在碱性条件下（p H=10）吸附效果最佳。Ni Si O@NiAlFe空心球对Cs（Ⅰ）的最大吸附量为61.5 mg/g。吸附热力学结果表明,吸附过程是放热的、可行的、自发的。（2）采用水热法合成了MgAlFe LDHs,并采用冷冻干燥技术将其凝胶化,合成了具有多孔海绵状结构的CAA@MgAlFe。吸附动力学表明,吸附剂对U（VI）和Cs（Ⅰ）的吸附满足准二阶模型,吸附平衡时间为5分钟左右。吸附剂对U（VI）的吸附符合Langmuir模型,而对Cs（Ⅰ）的吸附则更倾向于Freundlich模型,这表明U（Ⅵ）和Cs（Ⅰ）不存在竞争关系。CAA@MgAlFe对U（Ⅵ）和Cs（Ⅰ）的最大吸附容量分别为532.5和57.6 mg/L。吸附热力学数据揭示了吸附过程为自发和放热过程。CAA@MgAlFe对U（Ⅵ）的吸附机理包括络合、离子交换和还原作用,而对Cs（Ⅰ）的吸附主要为静电引力作用。此外,制备的CAA@MgAlFe易于固液分离,压缩性能好,在实际海水中仍然具有良好的应用性。（3）将氧化石墨烯与海藻酸钙气凝胶结合,并将MgAlFe LDHs分散在CAA/GO气凝胶骨架中,合成了具有多孔海绵状结构的CAA/GO@MgAlFe。在p H为4时,CAA/GO@MgAlFe对U（VI）和Cs（Ⅰ）具有较好的吸附效果。吸附动力学表明,吸附剂对U（VI）和Cs（Ⅰ）的吸附满足准二阶模型,吸附平衡时间为7 min。吸附等温线模型表明,吸附剂对U（VI）的吸附符合Langmuir模型,而对Cs（Ⅰ）的吸附则更倾向于Freundlich模型。CAA/GO@MgAlFe对U（Ⅵ）和Cs（Ⅰ）的最大吸附容量分别为564.6和96.5 mg/g。氧化石墨烯的网状结构增强了海藻酸钙气凝胶骨架的强度和稳定性。XPS光谱表明,CAA/GO@MgAlFe对U（Ⅵ）的吸附机理包括络合和还原作用,而对Cs（Ⅰ）的吸附主要为静电引力作用。DFT模拟计算表明,Cs在未构建O—H空位的MgAlFe LDHs上拥有3类吸附位点,分别是Mg（-0.994 e V）、Al（-1.093 e V）、Fe（-1.091 e V）。在构建了一个O—H空位的MgAlFe LDHs为中空吸附位。U原子在未构建O—H空位的MgAlFe LDHs上无法产生吸附效应,而在构建了一个O—H空位的MgAlFe LDHs可吸附于O—H基团上,且吸附能为-6.11 e V,远高于Cs的吸附能。本论文以LDHs及其复合材料为研究体系,主要围绕提升材料对U（Ⅵ）和Cs（Ⅰ）的吸附性能、固液分离能力两个方面进行研究。在本文中,体系一围绕如何克服LDHs易聚集的缺陷展开的研究,制备的Ni Si O@NiAlFe对Cs（Ⅰ）具有较好的吸附性能;体系二围绕如何提升材料固液分离能力展开的,制备的CAA@MgAlFe材料为气凝胶,易于固液分离,并能同时吸附U（Ⅵ）和Cs（Ⅰ）;体系三进行了DFT理论计算和动态吸附实验,进一步揭示吸附机理,并为工程应用提供理论基础。