在稀土铈镧氧化物上甲烷催化燃烧研究

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本文通过改变载体、负载方法、Ce负载量、焙烧温度等制备条件,研制了不同Ce基催化剂,以甲烷燃烧为模型反应,研究了Ce基催化剂的氧化活性、结构、表面性能的关系,得到一些有意义的结果。 用等体积浸渍法制备了Al<,2>O<,3>、HZSM-5、La<,2>O<,3>负载的Ce催化剂,用柠檬酸盐络合法制备了CeLa固溶体催化剂,通过XRD、Raman、H<,2>-TPR、CO<,2>-TPD、NH<,3>-TPD等表征手段,研究了Ce基催化剂的表面氧物种、还原特性、表面酸碱性。实验结果表明,负载型CeO<,2>的热稳定性较CeO<,2>有较大的提高:甲烷氧化活性与表面氧物种和酸碱性关系依载体的种类不同。在Al<,2>O<,3>、La<,2>O<,3>载体上,表面氧和碱性共同构成催化剂的活性结构:在HZSM-5载体上主要由酸和少量的表面氧构成活性结构。 改变甲烷催化燃烧的反应条件,包括质量空速、加入水蒸气、反应次数等,考察Ce基催化剂上甲烷氧化转化行为,实验结果表明,在各类Ce基催化剂上,在400~700℃反应温度范围内,90%以上的甲烷被转化成为CO<,2>和H<,2>O,其中CeLa-CA-60%的催化剂活性最好,在质量空速为13500 mL·g<-1>h<-1>,甲烷浓度为2000ppm,氧浓度为17%的条件下,T<,90%>为566℃。在Al<,2>O<,3>、HZSM-5载体负载的Ce催化剂上,水对甲烷氧化有阻抑作用。
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