【摘 要】
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日益严重的能源危机和环境污染问题,促使世界各国大力发展和探索绿色可持续的能源储存和转换装置。而电催化作为燃料电池、金属空气电池等绿色能源技术中的关键一环在近年来备受青睐。在众多的催化材料中,碳基缺陷材料由于具有良好的导电性,稳定性以及卓越的催化活性等优点成为商业Pt/C的潜在替代品。如何进一步提高碳基缺陷材料的催化性能以及从原子尺度上精准验证非金属催化剂的催化活性位点是目前研究的热点以及面临的挑战
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日益严重的能源危机和环境污染问题,促使世界各国大力发展和探索绿色可持续的能源储存和转换装置。而电催化作为燃料电池、金属空气电池等绿色能源技术中的关键一环在近年来备受青睐。在众多的催化材料中,碳基缺陷材料由于具有良好的导电性,稳定性以及卓越的催化活性等优点成为商业Pt/C的潜在替代品。如何进一步提高碳基缺陷材料的催化性能以及从原子尺度上精准验证非金属催化剂的催化活性位点是目前研究的热点以及面临的挑战。基于此,本文设计了三种碳基缺陷材料分别应用于特定活性位点的探究,电催化氧还原反应以及电催化水分解,主要探究内容如下:1、通过模板辅助法以联吡啶（BD）为主要原料,并利用高温煅烧除去锌和氮元素制备具有高本征缺陷含量的碳基电催化剂并对其电催化性能深入探索。该材料在碱性以及中性电解质中的半波电位分别是0.89 V和0.84 V优于商业Pt/C的0.84 V和0.8 V。而在酸性溶液中的半波电位也是可以与商业Pt/C相媲美的都接近于0.7 V。在碱性中的电子转移数也是接近4的,并利用该催化剂组装柔性锌空气电池达到50小时的循环稳定性。2、催化剂中具有多种构型的物种严重阻碍了催化活性位点的识别和反应机理的理解。于是我们开发了一种新的电子辅助分子组装策略,以避免结构的出现重构而在完美石墨烯上单独引入特定的五元环碳。更重要的是,利用氧饱和五元环尖端碳作对比并通过理论计算、结构表征和性能测试等手段首次从实验的角度将电催化碳缺陷的反应机理识别缩小到单原子尺度。这一创新的电辅助分子自组装策略有望广泛应用于帮助非金属电催化剂的活性结构的精确控制合成和特定的原子活性位点的验证。3、首先使用模板辅助的方法以联咪唑（BA）为原料制备氮掺杂碳材料,随后利用水热活化以及湿法浸渍的方法获得Ru负载氮掺杂碳缺陷材料（Ru/O-BA）。电化学性能测试展现出经过水热活化的催化剂其在氢气制取的性能测试中展现出达到10 m A/cm~2的电流密度仅需要56 m V的过电位而铂碳以及没有活化的催化剂分别需要72 m V和73 m V,此外其氧制取性能也是超过Ir/C。因此,总体的所具有的电解水性能远远优于没有经过活化的催化剂（Ru/BA）。
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