【摘 要】
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19世纪70年代以来,氢气一直被认为是一种高效的能源载体。电解水制氢是高效环保的制氢技术手段之一。为节省制取氢气消耗的电能,降低阴极析氢反应（HER）过电势,需要引入电催化剂降低反应势垒,使HER更高效。本文选择Ag基材料作为研究对象,通过电火花气相烧蚀和恒压电沉积手段制备样品,研究了材料的催化性能及性能改善的机理。通过电火花气相烧蚀,利用纯Ag电极作为原料,通过调节载气流速与沉积时间,在碳纤维上
【基金项目】
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国家自然科学基金（51771067）；
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19世纪70年代以来,氢气一直被认为是一种高效的能源载体。电解水制氢是高效环保的制氢技术手段之一。为节省制取氢气消耗的电能,降低阴极析氢反应（HER）过电势,需要引入电催化剂降低反应势垒,使HER更高效。本文选择Ag基材料作为研究对象,通过电火花气相烧蚀和恒压电沉积手段制备样品,研究了材料的催化性能及性能改善的机理。通过电火花气相烧蚀,利用纯Ag电极作为原料,通过调节载气流速与沉积时间,在碳纤维上负载尺寸可控的纯Ag纳米颗粒,研究了酸性条件下不同工艺参数对样品HER催化性能的影响。发现载气流速和沉积时间会影响Ag纳米颗粒尺寸。载气流速增加,Ag纳米颗粒尺寸逐渐减小;沉积时间增加,在碳纤维上沉积的Ag纳米颗粒会从均匀分散状态逐渐团聚生长。通过两个参数的协调,获得了HER性能最优样品的制备参数,实现了高效Ag催化剂的可控制备。通过恒压电沉积法制备了多孔Ag,调节电解液的浓度与电沉积时间,获得最优实验条件,样品在10 m Acm-2处的HER过电位（520 m V）与商用的Ag/C（645 m V）对比,性能有较大提升。通过双电层电容以及TEM分析,发现多孔Ag表面存在大量的晶界,导致更多不饱和配位原子的产生,增大了催化剂电化学活性表面积,从而提升了HER性能。在多孔Ag基础上,引入第二相元素Cu,合成了Ag/Cu/Cu2O异质枝晶催化剂,最佳电催化性能在10 m Acm-2处过电位为478 m V;通过酸刻蚀手段对样品进行纯化处理,利用Cu2O与硫酸的歧化反应,使Cu原子在Ag枝晶表面重排,形成Ag/Cu异质枝晶结构,获得Ag-Cu异质界面,提升其电化学活性表面积,从而使性能得到了进一步提升,确定了通过该工艺制备最优性能样品的Ag与Cu的掺杂比例。
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