基于活化过一硫酸盐金属氧化物催化剂的制备与性能研究

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:amies
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目前,基于SO4-·(硫酸根自由基)的高级氧化技术(SR-AOPS)处理有机废水,是污水治理技术领域的研究热点。该技术的关键是高效活化过一硫酸盐(PMS)产生SO4-·的方法,本论文制备了活化PMS的金属氧化物催化剂(不同形貌MnO2、Fe3O4/MnO2复合氧化物),对超声辅助MnO2、不同形貌MnO2、Fe3O4/MnO2复合氧化物等活化PMS高效氧化处理有机废水的性能进行了系统研究。采用超声辅助MnO2活化PMS的方法降解水中的Rh B(罗丹明B)。以Rh B染料废水的降解去除率为指标,考察了PMS浓度、MnO2浓度、超声功率、Rh B初始pH和浓度,温度对Rh B降解效果的影响及其该法的使用范围。实验表明:最优的Rh B降解条件为PMS浓度为0.5 g/L,MnO2浓度为0.8 g/L,超声功率80W。此外,该方法可在温度为25-65℃和pH为3-9的范围内使用。催化剂重复3次,Rh B的降解去除率基本不变。水热合成方法合成了3种MnO2,其中两种有不同形貌的一维MnO2纳米结构(纳米棒状和纳米线状),另有一种为无特定形貌的α-MnO2。活化PMS降解水中的Rh B,线状MnO2的催化活性最高,其水中Rh B的最佳降解条件为:10mg/L Rh B,0.5 g/L PMS,0.3 g/L线状MnO2,35℃,pH=8。自由基消除试验表明SO4-·在降解水中Rh B中起到了主要作用,并分析了PMS活化、SO4-·产生和Rh B降解的过程。水热合成法合成了3种Fe3O4/MnO2磁性铁锰复合氧化物催化剂,经过XRD、SEM和TEM表征,表明这两种金属氧化物复合到一块。在活化PMS产生SO4-·降解水中的Rh B时表现出了优良的性能。3种Fe3O4/MnO2磁性铁锰复合氧化物催化剂活化PMS均具有良好的性能,2:3 Fe3O4/MnO2的催化活化性能最高,2:3Fe3O4/MnO2催化活化PMS降解水中Rh B的最佳条件为:Rh B浓度为10 mg/L,Fe3O4/MnO2浓度为0.4 g/L,PMS浓度为0.3 g/L,温度为45℃,pH=8。Fe3O4/MnO2磁性铁锰复合氧化物催化剂经过3次循环利用,催化活性没有明显下降;氧化机理实验研究表明SO4-·在降解水中Rh B起到了主要的作用。
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