柔性可穿戴光电化学酶生物传感器的构建及其汗液中葡萄糖检测应用

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可穿戴设备是可以与人或动物皮肤连接的、可伸展的和可弯曲的能感知、传递和处理信息的一种设备,它不仅能够通过监测身体的各项指标来提供有关个人健康状况的有用信息,而且可以根据患者特征量身定制个性化的诊断和治疗方法。此外,与医院里经常使用的笨重且昂贵的诊疗仪器相比,便携化的可穿戴传感器显然是一种极具吸引力的替代品,有望改变传统的医疗模式,因此,近年来该领域受到了许多科学家的关注。对于可穿戴设备来说,具有出色的响应性能的传感器是核心部分。在众多应用于穿戴检测的分析方法中,电化学传感器因其易于集成、易于微型化和低成本的优势成为目前应用最为广泛的一种方法。但是,可穿戴电化学设备仍然存在一些局限性:1.相对较高背景信号导致传感器难以对低浓度的汗液标志物进行检测;2.需要借助电池功能器件部分来产生电刺激,这在很大程度上限制了设备的成本最低化、简单化和便携化。光电化学传感技术是将传统的电化学测试体系和光电化学原理相结合而发展起来的一种新兴的分析检测方法。由于光激发信号与电检测信号的分离,光电化学传感器具有高信背比、高灵敏的优点,而且由于采用电化学检测,它也易于实现便携化,同时具有电化学传感和光化学传感的优点。在光电分析领域中,自驱动传感器已经成为许多研究小组感兴趣的主题,因为它们可以使用太阳光或灯光作为激发源,避免了外部电源的使用,从而简化传感装置,降低制备成本。因此,本论文构建了超灵敏、可穿戴光电化学传感器并将其用于人体汗液中葡萄糖的自驱动/无偏压检测,在高性能光电活性材料的合成、柔性光电极的制备、集成化光电汗液传感器的构建等方面取得了突破性进展,成功将光电传感方法引入汗液分析领域。本文的主要工作如下:(1)柔性光电化学葡萄糖传感器的构建。首先,通过简单的水热法制备了具有高光电转换效率的钒酸铋-碳纳米管复合材料;然后采用模板过滤-转印法制备了柔性碳纳米管-聚二甲基硅氧烷三电极阵列;最后,将二氧化硅纳米粒子、葡萄糖氧化酶和Nafion溶液依次滴涂干燥在一个电极表面作为工作电极,结合滴涂了银浆的参比电极和碳纳米管对电极形成葡萄糖光电化学传感阵列。该传感器表现出较好的拉伸性能、能够在无偏压(0 V)条件下实现了对葡萄糖的高灵敏度检测(检测限为22.2 p M),同时具有优异的储存稳定性(~3周)和重复使用性能(>7次)。(2)可穿戴光电化学贴片的对汗液葡萄糖的准确检测:1.通过激光雕刻法制备了与电极阵列相匹配的聚二甲基硅氧烷汗液收集器,王水对其进行亲水处理后汗液能够快速充满装置(2 min内);2.将汗液收集器与构建的柔性传感器集成在一起形成了可经受多种形变的穿戴光电化学贴片;3.将贴片用于人体汗液中葡萄糖检测,实验结果和商业葡萄糖检测试剂盒的结果非常吻合且与血糖水平具有良好的相关性,证明其高准确性。综上,我们可确认构建的无偏压可穿戴光电化学传感器在糖尿病患者的友好诊断方面的可观前景。
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