相较于传统合金而言,高熵合金由于其独特的相结构和综合性能而越来越受到人们关注。大量研究表明Fe Co Ni基高熵合金能够同时具有良好的力学和磁学性能,因而可以应用在未来磁性材料的开发。然而到目前为止,在已开发出的磁性高熵合金体系中,饱和磁感应强度（BS）普遍偏低,因此仍有进一步的提升空间。在关于此类高熵合金的文献中,大多主要集中在Fe、Co、Ni为等原子比的高熵合金上,且多数研究仅从实验角度来进行探索,对其中的相关磁性机制尚缺乏理论研究。因此本文首先通过第一性原理方法,探讨常见的非铁磁性元素Cr和Mn对Fe Co Ni Si0.2M0.2高熵合金磁性能的影响。然后在此基础上突破Fe Co Ni等原子比设计思路的限制,设计出一系列Fe40Co40Ni10M10（M=Al,Cr,Cu,Mn,Si）高熵合金,并探究了该合金系的磁学、力学以及耐腐蚀性能。结果显示,不同的添加元素对该系高熵合金的相结构及磁性能均有显著影响,因此采用第一性原理和分子动力学模拟结合的方法从微观角度探讨了上述材料磁性差异的机制。上述研究可以为高性能磁性高熵合金的开发提供一定的参考和借鉴。本文主要研究结果如下:（1）利用特殊的准无序结构（SQS）方法产生的晶胞模型能较好地模拟Fe Co Ni Si0.2M0.2（M=Mn,Cr）高熵合金的固溶体结构,其模拟获得的晶体结构的XRD图谱和实验吻合较好,通过第一性原理计算得到的磁性能也与实验保持一致。Cr和Mn虽然均为反铁磁元素,但两者对该系高熵合金的磁性能的影响并不相同。与Cr相比,Mn的添加导致Fe Co Ni Si0.2M0.2的BS和TC显著提高,这是由于电子数目自旋变化导致Mn从反铁磁态转变为铁磁态,这种现象可能与Mn和Fe Co Ni基体之间的铁磁耦合密切相关。（2）通过结构分析可知,Fe40Co40Ni10M10（M=Al,Mn,Si）具有单一BCC结构,而Fe40Co40Ni10M10（M=Cr,Cu）则具有单一FCC结构,意味着添加元素对该系高熵合金的相形成起到了重要作用。同时不同的非磁元素对高熵合金的磁学、力学和耐腐蚀性能都有很大影响。其中,有助于BCC相形成的元素（Al、Mn和Si）可以提高该系高熵合金的强度和Bs值,而有助于FCC相形成的元素（Cr、Cu）可以提高该系高熵合金的塑性,但会显著降低Bs。此外,Al和Cr元素可以有效降低矫顽力并提高耐蚀性。在上述磁性高熵合金中,具有BCC结构的Fe40Co40Ni10M10（M=Al,Mn,Si）高熵合金的Bs值均可达到～190 emu/g,显著高于目前广泛研究开发的磁性高熵合金体系,而Fe40Co40Ni10Al10在磁性能、力学性能及耐蚀性方面具有最佳的综合性能。（3）通过第一性原理计算,对比Fe40Co40Ni10M10（M=Al,Cr,Cu,Mn,Si）中不同合金成分的BCC和FCC相结构的形成能高低,可以确定含Cr和Cu组分的合金倾向于生成FCC相,而其它三种组分则更倾向于生成BCC结构,这与实验结果保持一致。BCC结构的BS显著高于FCC结构的主要原因是在BCC结构中铁磁性元素的平均磁矩显著高于FCC结构,另外在FCC结构中部分Fe原子呈现负磁矩,这也会降低其总磁矩。（4）从电子性质角度分析,在Fe40Co40Ni10M10（M=Al,Cr,Cu,Mn,Si）合金中,BCC结构中自旋向上的电子数目要显著高于FCC结构,而自旋向下的电子分布则恰好相反。通过比较两种结构的对关联函数可以发现,相较于BCC结构而言,在FCC结构中更倾向于生成Fe-M,Co-M和Ni-M的原子对,其磁矩分布差异与这种短程的化学序存在很大关系。