汞是唯一主要以气相形式存在于大气中的重金属元素,燃煤已成为主要的人为汞排放源,每年有大量的汞进入大气,且排放量逐年增加。烟气中汞的存在形式主要有3种:氧化态汞(Hg2+)易溶于水且易附着在颗粒物上,易除去;颗粒汞(HgP)在大气中的停留时间很短,可用除尘设备收集;零价汞(Hg0)易挥发且难溶于水,很难被捕获,易形成大范围的汞污染,对人类健康和周围环境危害极大。本研究主要利用类芬顿催化剂在自制的扩散反应器中利用电化学催化氧化法,实现Hg0向Hg2+的高效转化,解决目前Hg0难以被脱硫脱硝装置高效脱除的技术难题。本文的主要研究成果如下:(1)在自制的反应器中利用电化学方法实现Hg0的去除,在课题组前者研究的基础上尝试加入铁基类芬顿催化剂,通过改变催化氧化条件提升了 Hg0的去除效率。(2)通过水热法制备出铁基类芬顿催化剂,根据其中的元素组成,分别命名为 Fe3-xCuxO4、Fe3-xMnxO4与 Fe3-xCoxO4,利用扫描电镜(EDS、SEM)、X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)对三种催化剂从表面形貌、元素成分与含量、内部结构、元素化学状态等方面进行了表征。结果表明:所制备的催化剂表面光滑,多孔隙,且具有良好的透气性,与理想物质匹配度高。(3)通过涂布法将催化剂负载在疏水碳纸上,在反应装置中进行模拟烟气中Hg0催化氧化去除的研究,重点考察了电压、进气流量、电解液浓度、初始Hg0浓度、pH等方面对脱汞效率的影响。结果表明,电压越高,去除效率越高,当电解电压从3 V增大到6 V时,去除效率能从20%提高至90%,提高了四倍多。在100mL/min进气流量的情况下,Hg0去除效率达到最佳,在低流量(25 mL/min)的情况下去除效率较低。在0.8 mol/L的电解液浓度条件下达到最高的Hg0去除效率,最高能达到80%。Hg0的初始浓度对脱汞效率的影响波动比较大,在600μg/m3的条件下达到最佳去除效率。pH对Hg0的去除效率影响较大,在过酸或过碱的条件下,催化活性降低,Hg0的去除效率不高,相比之下,在pH=7的中性环境中能达到最佳Hg0去除效率。(4)利用分光光度法检测反应前后溶液中H202含量,证实了在Hg0的去除过程中消耗了溶液中的H202。而通过气相色谱法对硝基苯降解的检测,证实了起到氧化作用的是羟基自由基(·OH)。在电化学催化氧化Hg0过程中,主要是O2通过电极氧化还原作用生成H202,一部分H202可直接与Hg0发生反应,将其氧化成Hg22+或Hg2+。绝大多数的H2O2在催化剂表面与Fe、Cu/Mn/Co氧化还原对发生反应,并分解成为具有强氧化性的羟基自由基(·OH)与Hg0反应,达到去除Hg0的目的。(5)综合比较了三种催化剂负载情况下对Hg0去除效率的影响。在相同条件下,根据Hg0去除效率来判断,催化性能依次为:Fe3-xCuxO4、Fe3-xCoxO4、Fe3-xMnxO4。