【摘 要】
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钙钛矿太阳电池发展迅猛,其光电转换效率逐渐接近单结太阳电池的理论效率。然而,钙钛矿材料（ABX3）自身稳定性问题日益突出,成为制约其商业化的一大阻碍。降低钙钛矿的维度是提高其材料稳定性的有效方法。通常随着维度降低,钙钛矿的稳定性增强,但是也会产生更强的量子限域效应。因此,二维（2D）钙钛矿被认为是有可能帮助器件同时实现高效率和高稳定性的理想光吸收材料。本论文基于不同稳定机理构建了三种不同晶体结构的
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钙钛矿太阳电池发展迅猛,其光电转换效率逐渐接近单结太阳电池的理论效率。然而,钙钛矿材料（ABX3）自身稳定性问题日益突出,成为制约其商业化的一大阻碍。降低钙钛矿的维度是提高其材料稳定性的有效方法。通常随着维度降低,钙钛矿的稳定性增强,但是也会产生更强的量子限域效应。因此,二维（2D）钙钛矿被认为是有可能帮助器件同时实现高效率和高稳定性的理想光吸收材料。本论文基于不同稳定机理构建了三种不同晶体结构的2D钙钛矿,并针对各自体系存在的薄膜缺陷、无序取向、相分布紊乱等晶体缺陷问题,提出了相应的解决和优化策略,最终获得高效且稳定的钙钛矿太阳电池。具体研究工作如下:（1）构建热力学稳定的拟卤素2D钙钛矿（X位调节）。探究甲胺（MA+）、甲脒（FA+）和Cs+阳离子以及I-、Br-和Cl-阴离子对材料晶体学、光物理和光电性质的影响。尺寸较小的MA+和Cs+可以形成2D A2Pb（SCN）2X2结构,而尺寸稍大的FA+会造成晶格扭曲,形成吸光能力差的δ相结构。当Br-和Cl-替换I-时,材料的带隙急剧上升,限制其在太阳电池上的应用。其中,基于MA2Pb（SCN）2I2的器件表现出相对更好的光电性能,同时其稳定性也优于相应的三维（3D）钙钛矿。但较大的光学带隙和较差的载流子传输限制其器件效率。因此,拟卤素2D钙钛矿很难成为高效器件理想的光吸收层材料。（2）构建本征热力学稳定的无铅锑基2D钙钛矿（B位调节）。针对Sb基钙钛矿薄膜形貌差和卤化物成分不可控的问题,开发了具有多个O供体的新型双（三氟甲烷）磺酰亚胺锂（LiTFSI）配位分子。LiTFSI不仅可以促进异相成核,还能通过插入Sb基前驱体的三角锥结构形成零维（0D）中间相,从而延缓钙钛矿的结晶速率,制备出高质量、低缺陷的2D MA3Sb2I9-xClx薄膜。缓慢的成膜过程稳定了 Cl:I比（约7:2）和材料的光学带隙。最终,Sb基钙钛矿太阳电池实现了 3.34%的创记录效率,并在外界环境中储存1400h后仍保留初始效率的90%。此外,基于这种环保、稳定的Sb基钙钛矿材料,我们获得了平均可见光透过率为42%～23%且效率为2.62%～3.06%的半透明光伏器件,证明了新兴的Sb基钙钛矿半导体在光伏领域中具有广泛应用的潜力。（3）构建环境稳定性良好的准2D钙钛矿（A位调节）。针对准2D钙钛矿普遍存在的随机晶体取向、晶体质量差和不均匀相分布导致的载流子传输性能差的问题,我们分别开发了“垂直旋转工艺”、“重结晶路径”和“完全有序拓宽相分布”的策略。（a）开发一种基于NH4Cl和H2O协同效应的普适性工艺,以旋转无机层的晶体取向。NH4Cl对（202）晶面的优先吸附和随后H2O加速的NH4+去质子化过程共同诱导了无机层的面外取向,极大地提高了准2D钙钛矿薄膜的结晶度、电荷迁移率和载流子寿命。通过“垂直旋转”工艺制备的（PEA）2（MA）3Pb4I13基器件实现了 17.03%的效率,并且其稳定性明显优于3D器件。（b）重新设计准2D钙钛矿薄膜的结晶路径:通过控制NH4IxCl1-x添加剂对不同钙钛矿晶面的特定吸附,抑制（111）晶面的动力学优先生长,使得暴露的（202）晶面成为二次成核位点,促进大晶粒的产生。随着卤素调节的NH4+去质子化的进行,（111）晶面逐渐恢复其生长优势,最终形成均匀性好、缺陷态低、载流子传输良好的垂直取向的准2D钙钛矿薄膜。该器件实现了 18.5%的效率,并且其填充因子（FF）高达83.4%,是准2D钙钛矿太阳电池中的最高值。（c）通过调节前驱体溶液的胶体性质,探究准2D钙钛矿薄膜相分布的原因,并引入尺寸更大的萘甲胺（NMA）阳离子和NH4Cl协同作用,以此来完全和有序地扩展准2D钙钛矿薄膜中的相分布。逐级的相分布有利于多相之间的能级匹配,克服强量子限域效应,减少缺陷态密度,以及促进载流子传输。所制备的超低平均无机层数(
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