【摘 要】
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有机-无机杂化钙钛矿材料在光伏领域中取得了突飞猛进的发展,但其包含的有机组分在光照和受热条件下容易挥发,造成钙钛矿材料的不稳定性。因此,开发出不含挥发性组分的全无机钙钛矿材料对于钙钛矿太阳电池的发展至关重要。其中,CsPbI3有超高的熔点以及合适的光学带隙,被认为是最有希望光伏材料之一。然而,受CsPbI3较低容忍因子的影响,其黑色相在常温下极易转变成不具光学活性的黄色相。因此,本论文针对导致Cs
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有机-无机杂化钙钛矿材料在光伏领域中取得了突飞猛进的发展,但其包含的有机组分在光照和受热条件下容易挥发,造成钙钛矿材料的不稳定性。因此,开发出不含挥发性组分的全无机钙钛矿材料对于钙钛矿太阳电池的发展至关重要。其中,CsPbI3有超高的熔点以及合适的光学带隙,被认为是最有希望光伏材料之一。然而,受CsPbI3较低容忍因子的影响,其黑色相在常温下极易转变成不具光学活性的黄色相。因此,本论文针对导致CsPbI3钙钛矿相变的内外因素,通过调控CsPbI3晶体的生长过程和薄膜的界面性质,抑制其由于（PbI6）4-八面体倾斜而导致的结构相变,提高全无机CsPbI3钙钛矿太阳电池的光电转换效率（PCE）和长期稳定性,并且获得高效且稳定的全无机钙钛矿太阳电池及组件。（1）通过调节CsPbI3晶体表面能增强黑色相的结构稳定性。利用与CsPbI3具有强相互作用且能产生空间位阻的新型短链配体1-金刚烷甲胺（ADMA）,通过一步溶液法原位制备高表面能且相稳定的CsPbI3准量子点薄膜。基于ADMA修饰的器件在空气中放置30天或在85℃下受热336 h均能保持其90%的初始PCE。此外,利用ADMA配体在受热条件下自发迁移的特点,通过改进的一步溶液法制备出表面能梯度分布的CsPbI3双层薄膜,不仅抑制了CsPbI3的相变,而且提高了薄膜的载流子传输性能,所制备的器件获得了 15.48%的PCE,同时在空气中放置1000 h后依然保持85%的初始PCE。（2）利用高温制备的CsPbI3钙钛矿的相可逆性来解决其相不稳定性问题。在高温工艺下,通过一种全新的软模板法制备高质量的CsPbI3薄膜。利用ADMA作为软模板分子促进CsPbI3薄膜的成核,并随着其缓慢挥发而逐步释放晶体的生长空间,成功在350℃的高温退火工艺下制备出致密无孔的CsPbI3薄膜。由于减少了薄膜的缺陷态密度以及抑制了载流子的非辐射复合,所制备的器件获得了 1 6.04%的PCE。在此基础上,成功制备出结构为氟掺杂氧化锡（FTO）/NiOx/CsPbI3/ZnO/铟掺杂氧化锡（ITO）的全无机太阳电池,该器件在持续光照和加热条件下老化3000 h后,依然保持其90%的初始PCE。（3）设计和构建具有D-π-A结构的疏水型CI-TTIN-2F空穴传输材料钝化CsPbI3薄膜,并利用其疏水特点稳定黑色相钙钛矿结构。由于CI-TTIN-2F分子内电荷转移和分子间偶极作用,无掺杂的CI-TTIN-2F展现出优异的光电性质和空穴传输性能。此外,理论和实验均表明CI-TTIN-2F空穴传输材料中的各种杂原子（如N、O、S和F）具有钝化CsPbI3薄膜缺陷的作用,有效降低了界面处的缺陷态密度以及抑制载流子的非辐射复合。基于CI-TTIN-2F的器件获得了15.9%的PCE,并在空气中放置1000h后仍然保持86%的初始PCE。此外,获得了有效面积为27 cm2的全无机钙钛矿太阳能组件,其PCE达到11.0%。（4）设计和优化钙钛矿太阳能组件的电荷传输层和缺陷钝化层,进而获得高效且稳定的全无机钙钛矿太阳能组件。首先,开发出一种高电荷迁移率的单晶TiO2纳米颗粒作为电子传输材料,同时利用o-PDEAI2钝化有机-无机杂化钙钛矿中的缺陷,并抑制二维/三维异质结的形成,提高了器件的效率与稳定性。随后在此钝化剂的基础上,进行分子改性,合成4FPDMAI2有机卤化铵盐,通过表面钝化形成二维/三维异质结,增强CsPbI3薄膜的稳定性,并进一步提升全无机器件效率至20.13%。最终通过不断优化,获得了认证效率分别达到24%的有机-无机杂化钙钛矿太阳电池（0.088 cm2,Newport认证）、22.72%的世界最高效有机-无机杂化钙钛矿太阳能组件（23.904cm2,中国科学院电工研究所认证）和16.03%的世界最高效全无机钙钛矿太阳能组件（27.34 cm2,瑞士微技术光伏实验室认证）。封装后的全无机钙钛矿太阳能组件在相对湿度约为55%的空气中放置超过1500 h后依然保持94%的初始PCE。
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