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本文回顾了Fe、Cu和Zn同位素研究进展;建立适用于高盐和高有机质含量的海洋沉积物化学前处理及Fe和Zn同位素分析方法,报道南海西部上升流区两个沉积物柱样的Fe和Zn同位素组成;测定了南海两个全水柱的颗粒物Fe和Cu同位素组成,探讨了颗粒物Fe同位素变化的意义。具体内容包括:
1.总结了各类地质和环境样品的Fe、Cu和Zn同位素的分布;
2.建立了高盐和高有机质含量的海洋沉积物化学前处理方法,测定了南海西部柱状沉积物Fe和Zn同位素组成。样品采用HF+HNO3+HClO4常压消解,经脱盐后,转化为氯化物形式。样品经离子交换柱分离纯化后,运用多接收器等离子体质谱法测定Fe和Cu同位素比值。结果显示,该前处理方法可以快捷地实现高盐和高有机质海洋沉积物的消解和海盐脱离;结合相关测试流程,可获得较高的δ56Fe(0.10‰,2SD)和δ66Zn分析精度(0.11‰,2SD)。两个沉积物柱样的δ56Fe值(相对于IRMM-014)和δ66Zn值(相对于JMC3-0749C)随深度变化不明显,两柱之间也无明显差异。总体上,南海西部上升流区1-2 Ka以来的沉积物δ56Fe值(0.04~0.20‰)和δ66Zn值(0.12~0.30‰)与报道的黄土和气溶胶、火成岩以及大部分海洋沉积物接近,缺少类似静海相环境海洋沉积物的明显δ56Fe值变化。
3.(1)南海颗粒物Fe同位素和Fe/Al的研究结果显示:Fe同位素组成表现出显著变化:在上部50 m,δ56Fe的变化范围在-2.20‰-0.60‰;在中-深层水(500 m除外)中,δ56Fe(-0.08‰-0.17‰)相对分析精度0.15‰(2SD),几乎无明显变化。相对于输送到南海表层的沙尘,南海上部50 m颗粒物的δ56Fe值变化较大;Fe/Al比值相对于地壳明显偏高。这暗示在上部50 m,非石源Fe占据颗粒Fe主导地位,该深度范围有石源颗粒Fe转化为生源颗粒Fe的过程。而中-深层水(500 m除外)中颗粒物的δ56Fe和Fe/Al值均近似于沙尘,暗示在50-100 m或邻近深度存在显著的非石源Fe的释放过程。总的看来,洋内Fe同位素分馏过程控制着南海上部50 m颗粒Fe同位素组成变化;尽管中-深水过程不会明显分馏颗粒物Fe同位素,但上部50 m生物活动或其他过程产生的颗粒物Fe同位素分馏信息无法传递到中-深层水中,可能导致现代沉积物中缺少直接指示海水中生物利用Fe过程的Fe同位素记录;(2)除TS-1站25 m深度颗粒物的δ65Cu值明显偏低(-0.34‰)外,两站位其余深度颗粒物的δ65Cu值均>0,分布在0.04~0.41‰,与目前报道的少数海洋颗粒物δ65Cu值接近,与MORB和OIB相近。两个水柱颗粒物相对于地壳归一化的Cu/Al值普遍>1,暗示非石源Cu在所有深度,特别是在30 m以浅深度占据支配地位。颗粒物的δ65Cu值和Cu/Al值暗示,颗粒物中非石源Cu的δ65Cu值与MORB和OIB相近。