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以MoS2为代表的二维(2D)过渡金属硫族化合物(TMDs)由于其较大的带隙范围(1-2 eV)和丰富且奇特的物理性质,例如随厚度变化且可广泛调节的能带结构、免疫短沟道效应、自由电子柔性、大的比表面积、低成本等引起了科研界的广泛研究和关注。由于原子薄的TMDs表面没有悬挂键,故可以通过范德华物理集成的方式将完全不同的材料根据实际需求组合在一起,获得一系列新型的2D范德华异质结(vdWH)并在原子尺度上构建全新的器件结构以实现新的功能。已有的研究证明了2D-TMDs和vdWH在超短沟道晶体管、垂直隧道晶体管、新型光电子器件和柔性器件中都展现出了令人兴奋的潜力。
新兴二维材料及其异质结、异质结阵列的大规模可控合成是开发二维材料全部潜力和实现二维材料实际应用的关键环节,本文的主要内容如下:
(1)除了半导体TMDs(s-TMDs),新型金属性TMDs(m-TMDs)由于其独特的超导、电荷密度波和铁磁性引起了科研界广泛的研究兴趣。本文首次通过常压化学气相沉积法(APCVD)合成了单晶、超薄金属性MTe2(M=V,Nb,Ta)纳米片。原子力显微镜研究表明,超薄MTe2纳米片的厚度可低至3nm。X射线粉末衍射(XRD),高分辨透射电子显微镜镜(HR-TEM)和选区电子衍射(SAED)等各项研究表明,所得纳米片是高质量的单晶,VTe2/NbTe2/TaTe2分别为六方/六方/单斜相。电学特性研究证明了MTe2的金属特性。磁滞测量表明,在10K时,VTe2和NbTe2表现出室温铁磁性,而TaTe2表现出顺磁性。磁性金属MTe2纳米材料的制备为自旋电子学,传感器和磁光电子学等新兴领域开辟了令人兴奋的机会。
(2)通过常压一步式物理气相沉积(PVD)法,在SiO2/Si衬底上得到了新型BiI3半导体材料。TEM和SAED研究证实了BiI3的单晶结构。拉曼(Raman)研究表明,BiI3在约115cm-1处具有明显的面外振动特征峰,且随厚度的减小而发生轻微的红移。光致发光(PL)研究表明,PL光谱峰的位置为650-690nm且随厚度的减小而发生系统的蓝移。电学传输研究表明BiI3是n型半导体且有明显的光响应。我们进一步通过改良的两步PVD证明了BiI3可以很容易地在其他2D材料(如WS2,WSe2)上生长以形成vdWH。BiI3/WSe2异质结的电学测试表现出了明显的p-n二极管特性且具有栅调控的整流行为和明显的光伏效应。
(3)二维vdWH的大规模可控合成是二维材料走向实际应用的关键一步,但是目前关于这一块的研究很少,大多依赖自由成核,可控性很差。为此,我们开发了一种激光灼烧技术,在原子薄半导体TMDs(s-TMDs)表面制造缺陷阵列,供m-TMDs的定点成核和生长,最终成功制备了m-TMD/s-TMDvdWH阵列。该方法具有普适性,且不限于具有特定组成或晶格结构的材料,我们成功获得了一系列vdWH阵列,包括1T-VSe2/WSe2,NiTe2/WSe2,CoTe2/WSe2,NbTe2/WSe2,VS2/WSe2,VSe2/MoS2和VSe2/WS2。值得注意的是,通过以MoS2单层连续膜为半导体衬底,我们成功制备了良率为99%的大规模VSe2/MoS2垂直异质结阵列(>12,000个独立的VSe2/MoS2异质结)。高分辨STEM以及截面STEM等表征证明合成的垂直异质结具有理想的范德华界面和周期可调的摩尔超晶格。我们进一步构建了具有范德华接触的高性能原子薄二维场效应晶体管,测试得到的双层WSe2晶体管的电流密度可高达900μAμm-1,这在所有的已报道的单层或者双层TMDs室温半导体器件中是最大的。
新兴二维材料及其异质结、异质结阵列的大规模可控合成是开发二维材料全部潜力和实现二维材料实际应用的关键环节,本文的主要内容如下:
(1)除了半导体TMDs(s-TMDs),新型金属性TMDs(m-TMDs)由于其独特的超导、电荷密度波和铁磁性引起了科研界广泛的研究兴趣。本文首次通过常压化学气相沉积法(APCVD)合成了单晶、超薄金属性MTe2(M=V,Nb,Ta)纳米片。原子力显微镜研究表明,超薄MTe2纳米片的厚度可低至3nm。X射线粉末衍射(XRD),高分辨透射电子显微镜镜(HR-TEM)和选区电子衍射(SAED)等各项研究表明,所得纳米片是高质量的单晶,VTe2/NbTe2/TaTe2分别为六方/六方/单斜相。电学特性研究证明了MTe2的金属特性。磁滞测量表明,在10K时,VTe2和NbTe2表现出室温铁磁性,而TaTe2表现出顺磁性。磁性金属MTe2纳米材料的制备为自旋电子学,传感器和磁光电子学等新兴领域开辟了令人兴奋的机会。
(2)通过常压一步式物理气相沉积(PVD)法,在SiO2/Si衬底上得到了新型BiI3半导体材料。TEM和SAED研究证实了BiI3的单晶结构。拉曼(Raman)研究表明,BiI3在约115cm-1处具有明显的面外振动特征峰,且随厚度的减小而发生轻微的红移。光致发光(PL)研究表明,PL光谱峰的位置为650-690nm且随厚度的减小而发生系统的蓝移。电学传输研究表明BiI3是n型半导体且有明显的光响应。我们进一步通过改良的两步PVD证明了BiI3可以很容易地在其他2D材料(如WS2,WSe2)上生长以形成vdWH。BiI3/WSe2异质结的电学测试表现出了明显的p-n二极管特性且具有栅调控的整流行为和明显的光伏效应。
(3)二维vdWH的大规模可控合成是二维材料走向实际应用的关键一步,但是目前关于这一块的研究很少,大多依赖自由成核,可控性很差。为此,我们开发了一种激光灼烧技术,在原子薄半导体TMDs(s-TMDs)表面制造缺陷阵列,供m-TMDs的定点成核和生长,最终成功制备了m-TMD/s-TMDvdWH阵列。该方法具有普适性,且不限于具有特定组成或晶格结构的材料,我们成功获得了一系列vdWH阵列,包括1T-VSe2/WSe2,NiTe2/WSe2,CoTe2/WSe2,NbTe2/WSe2,VS2/WSe2,VSe2/MoS2和VSe2/WS2。值得注意的是,通过以MoS2单层连续膜为半导体衬底,我们成功制备了良率为99%的大规模VSe2/MoS2垂直异质结阵列(>12,000个独立的VSe2/MoS2异质结)。高分辨STEM以及截面STEM等表征证明合成的垂直异质结具有理想的范德华界面和周期可调的摩尔超晶格。我们进一步构建了具有范德华接触的高性能原子薄二维场效应晶体管,测试得到的双层WSe2晶体管的电流密度可高达900μAμm-1,这在所有的已报道的单层或者双层TMDs室温半导体器件中是最大的。