有机功能化水铝英石空心纳米粒子固载钯催化剂的合成及其在催化Heck偶联反应中的应用

来源 :浙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:kernel_gdi_user
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
该文采用微分水解法合成制备了纳米级材料-水铝英石空心纳米粒子,并以水铝英石空心纳米粒子为均相催化剂的固载材料,经过其表面有机功能化后,首次制备合成了一系列水铝英石空心纳米粒子固载Pd(Ⅱ、0)配合物催化剂,并对其催化Heck偶联反应的性能进行了系统的研究.研究结果和创新点包括以下几个方面:1)、采用微分水解合成法合成了水铝英石空心纳米粒子,并对其合成条件进行了系统的研究.同时利用FT-IR、TEM、XRD等表征技术对水铝英石空心纳米粒子进行了物相确定.2)、采用新型的活化方法,使水铝英石空心纳米粒子的表面得到活化,并通过活化的水铝英石空心纳米粒子与烷氧基硅烷类化合物反应,创新性地合成了一系列新的表面有机功能团(如:-SH、-CN、-NH<,2>等有机功能配体)改性的水铝英石空心纳米粒子,并通过FT-IR、UV-VIS、TEM、TGA、XRD和BET等手段对其进行测定,水铝英石空心纳米粒子功能化后,由于其表面及其孔道内的部分空间已被功能化基团分子所覆盖和占据,使其比表面积发生了明显的减小.水铝英石空心纳米粒子功能化后,虽然表面的硅羟基明显减少,但其中仍残存着硅羟基.3)、首次制备合成了有机改性的功能化水铝英石空心纳米粒子固载腈钯(Ⅱ、0)、胺钯(Ⅱ、0)和巯钯(Ⅱ、0)配合物催化剂,并研究了其催化碘代苯与丙烯酸的Heck偶联反应的性能.4)、功能化空心纳米粒子固载钯催化剂中的有机腈基(-CN)、胺配体上的N原子、巯基(-SH)皆与钯之间发生了配位,但其配位作用能力不同.催化剂不仅具有较好的稳定性,而且催化剂经还原处理后其催化活性明显提高,生成反式肉桂酸的得率增加;溶剂极性的增加,催化剂的活性也随着增加;温度提高,催化剂的活性逐步提高,超过90℃,因歧化反应的存在,导致催化活性和产物得率有所下降.实验结果表明,水铝英石空心纳米粒子固载钯(Ⅱ、0)配合物作为Heck偶联反应的低温、高效催化剂,具有高的活性、立体选择性和稳定性,有着显著的应用价值,并为探索开发新的固载型纳米材料催化剂提供了有效的途径.
其他文献
本文阐述了具有特殊结构的自由基有机功能材料研究进展以及碳材料和微纳有机功能材料的研究进展。本实验室在之前的研究过程中曾经合成了一种稳定的咪唑[1,2-a]吡啶-2(3H)-酮
质子交换膜燃料电池(PEMFC)的膜电极中包含多种传输过程,且传输过程与电化学反应过程在相互交错的区域内进行,目前人们对膜电极的结构、传输过程和电极的微观性质还缺乏准确、系统和深层次的认识。制约了高利用率的质子交换膜燃料电池的开发和研究。对质子交换膜燃料电池的膜电极进行全面、深入和系统化的基础性研究具有十分重要的研究意义和实用价值。本文首先建立了质子交换膜燃料电池的膜电极的随机方格子模型,在电极模
贯口的训练是播音主持艺术中的基础训练,对播音主持的学习具有重要的作用。贯口的训练能够提高唇舌力度,在学习稿件播读时往往由于追求语速而忽视唇舌力度,导致播读过快唇舌
该工作主要是自行设计、组建、调试了一套MOCVD系统,并且对整套装置进行了三次较大的改进,第一次主要集中在输送线路的改进;第二次主要是添加一套四极杆质谱检测系统;第三次
本体异质结有机光伏电池由于具有质轻、价廉和柔韧性好等突出的特点成为光伏电池领域中的研究热点。在过去的几年中,科学家投入了很大的精力来研究聚合物本体异质结有机光伏电池,并取得突出的成果,最大光电转换效率为10.61%。相比于聚合物有机光伏材料,小分子有机光伏材料具有很多优势,例如具有明确的化学结构,易于修饰和提纯。目前,小分子本体异质结有机光伏电池的光电转换效率已经超过了10%。为满足商业化的要求,
在中国画艺术正处于一个前所未有的由古典艺术形态向现代艺术形态转变的新时期的当下,一大批艺术家都渴望寻求创新和突破,以找到属于自己独特的与历史、时代相融合的艺术语言
混合金属层状氢氧化物是指由两种或两种以上金属元素组成的具有水滑石层状晶体结构的氢氧化物,是一类近年来备受关注的层状材料.MMLH还有许多名称,如层状双金属氢氧化物、类
杨延康在他三十三年的摄影生涯里,用自己全部心力成就了《麻风病村》、《陕西乡村天主教》和《藏传佛教》三个专题。每一个主题都追随了纪实摄影“长期关注”的传统和使命。
团簇和生物大分子的结构优化一直是计算化学和计算生物学领域的研究热点.分子结构优化属于特别困难的NP类问题,发展新型高效的结构优化算法非常重要.该论文主要研究和发展了
有机磷农药的使用极大地促进了农林牧业的发展,但也不可避地造成了其在水、土壤及果蔬中的大量残留,对人类的健康与生存构成了严重威胁。为了控制农药的使用,发展快速、灵敏、简易的有机磷农药的分析检测方法是十分必要的。本论文结合纳米材料和生物技术,基于农药靶向酶乙酰胆碱酯酶与有机磷农药作用前后活性的变化,发展了两种可实现有机磷农药可视化检测的分析方法。论文的主要内容如下:一、基于金纳米粒子(AuNPs)对有