应用多接收器电感耦合等离子体质谱法测定海南岛东部珊瑚中稳定铅同位素组成

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本文通过阴离子交换树脂AGl-X8对高钙基体的珊瑚样品中痕量铅元素进行分离富集,利用NEPTUNE多接收器电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)测定采自南海的库氏砗磲(Tridacna gigas)样品和采自我国海南省东部琼海市潭门港附近的澄黄滨珊瑚(Forties lutea)样品中铅及其稳定同位素比值。初步认识了南海海洋碳酸盐样品中稳定铅同位素的组成,并尝试通过海南岛东部珊瑚记录分析近百年尺度上人类活动的影响。在质谱仪低分辨率的工作条件下,选择了合适的仪器和数据采集参数,讨论了影响测试结果准确度和精密度的主要因素及其优化问题。在分析条件下,测定4ng/mL NIST SRM981自然丰度铅同位素标准溶液铅同位素比值,获得208Pb/206Pb、207Pb/206pb和208Pb/204Pb日分析精度分别达0.005%、0.004%和0.055%。分析结果中,全流程空白为8-10pg,重复样测试精度优于0.1%,长期稳定性208Pb/206Pb、207Pb/206Pb精密度为0.000060和0.000050,包括204Pb的同位素比值两倍相对标准偏差(2SD)为0.0067和0.0029(n=13)。应用建立的方法对采自南海的澄黄滨珊瑚和库氏砗磲铅同位素比值进行分析。测定结果表明南海碳酸盐样品中铅同位素组成与中国气溶胶和中国黄土等相关。本方法适用于高钙低铅含量海洋碳酸盐样品铅同位素比值的分析。海南岛东部潭门澄黄滨珊瑚八十余年铅浓度变化范围从0.0280μg/g到0.169μg/g,明显低于Inoue等(2008)所报道的受河口影响的海南珊瑚中铅浓度(0.400μg/g)。208pb/206pb比值在1924-2007年期间从2.0809变化到2.1080,206Pb/204Pb比值从18.2261变化到18.7140,这与Gallon等(2011)所测得的西太平洋表层海水中铅同位素比值(208pb/206Pb=2.093-2.118;206pb/204Pb=17.97-18.23)比较一致。海南岛东部潭门珊瑚中206Pb/207Pb比值从1.1646变化到1.1928,其中在1980s之前206Pb/207Pb比值保持在一个稳定值附近波动(注:除两个异常时期外),从1980s开始,其比值迅速减小到2000年左右,之后又出现了一个小幅的增加趋势。此外,本论文所选取的海南岛东部潭门澄黄滨珊瑚样品铅同位素比值数据与中国黄土,中国气溶胶、中国南方铅矿、南海表层沉积物、南海海底玄武岩以及珠江三角洲大气沉降物等端元有显著的相关性(r2=0.87,p<0.01)。非放射性成因204Pb对环境铅溯源也具有一定的指示意义。
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