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整体煤气化联合循环发电（IGCC）技术是解决传统煤炭利用方式中存在的环境污染和能源浪费等诸多问题的最为有效的方法。然而,在煤转化过程中不可避免地会混有硫化氢（H2S）、羰基硫（COS）等含硫化合物,对生态环境和发电设备造成影响。羰基硫因其化学性质相对稳定而较难脱除。催化加氢法可以利用煤气中的氢气而无需其他氢源,并且具有COS转化率高的优点,将难脱除的COS转化为易脱除的H2S。但是,传统的加氢脱硫催化剂（γ-Al2O3负载Co（Ni）-Mo的氧化物）需要预硫化,所需反应温度较高（>320 oC）,操作条件苛刻,大大限制了其应用。因此,寻求新型的载体材料以及对活性组分进行改性是提高加氢脱硫催化剂活性的有效手段。二硫化钼（MoS2）是典型的层状过渡金属硫化物,也是典型的加氢脱硫催化剂,被广泛应用到各种加氢反应中。而单层的MoS2则具有更多的边缘缺陷活性位,可以大大提高催化活性。石墨烯作为新兴的碳材料,具有延展的二维平面、较大的比表面积、高的电导率和热稳定性等特点。由石墨烯担载单层MoS2复合催化剂已在锂（钠）离子电池、电催化析氢、光催化和加氢催化反应中展示出卓越的性能。石墨烯纳米带作为石墨烯的一维衍生物具有更多的缺陷边缘,而载体的缺陷会导致活性组分缺陷位的增加。因此,针对目前COS加氢脱硫催化剂的现状,本论文致力于构筑单层二硫化钼/石墨烯及衍生物复合催化体系,研究MoS2层数以及载体性质与COS加氢脱硫性能之间的关系,从以下几方面展开工作,得到了一系列新颖的结果。以氧化石墨和自制四硫代钼酸铵（（NH4）2MoS4）为前驱物、水合肼为还原剂,在十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）辅助液相合成及高温退火处理下,实现了还原氧化石墨烯（RGO）负载单层二硫化钼（ML-MoS2/RGO）复合催化剂的制备。通过调变前驱物的种类,可控制合成少层二硫化钼/还原氧化石墨烯（FL-MoS2/RGO）负载催化剂、纯相多层二硫化钼（B-MoS2）和单一的还原氧化石墨烯（RGO）作为对照样。COS加氢脱硫性能测试结果表明,MoS2活性组分为单层结构的ML-MoS2/RGO催化剂表现出远高于少层结构FL-MoS2/RGO的低温加氢脱硫活性,而多层B-MoS2活性很差、RGO几乎没有催化活性。结合X-射线衍射、拉曼光谱、高分辨透射电镜等分析及催化反应动力学研究,阐明了CTAB辅助制备的单层MoS2在石墨烯载体上具有更好的分散性,有利于暴露出更多的加氢脱硫活性位点,从而导致其低温（180-260 oC）下即显示高催化活性。在上述研究基础上,进一步利用过渡金属对单层MoS2/石墨烯催化剂进行掺杂改性,以六水合硝酸钴和六水合硝酸镍作为前驱体,分别制备Co或Ni单组分金属掺杂的单层MoS2/石墨烯复合催化剂。加氢脱硫测试结果表明,金属Co/Ni的掺入促使单层MoS2形成更多的硫空位,进一步提高了催化剂对COS加氢转化的活性,且Co掺杂的催化剂活性要明显高于Ni掺杂的催化剂。鉴于前述石墨烯负载层数可控的MoS2催化剂表现出有趣的层数依赖的加氢脱硫活性,对比研究了以兼具一维、二维结构的氧化石墨烯纳米带作为催化剂载体,构筑不同结构MoS2/石墨烯纳米带（GNRs）复合催化剂。脱硫测试结果再次证实了MoS2/GNRs催化剂的层数依赖加氢脱硫性能。与二维石墨烯载体相比,GNRs边缘丰富的缺陷结构更加有利于单层MoS2脱硫活性位点的暴露;与传统的γ-Al2O3负载加氢脱硫催化剂相比,结构新颖的单层SL-MoS2/GNRs催化剂拓宽了COS加氢脱除反应的低温窗口,展示了石墨烯纳米带复合催化材料的工业应用前景。