【摘 要】
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随着工业的发展,CO2大量排放给环境保护带来了巨大压力。如何将CO2转化为高附加值化学品,一直是广大科研工作者的研究热点。CO2催化加氢制甲醇是实现CO2资源化较为优越的途径,甲醇不仅是重要的燃料,也是化工合成的基础原料。传统的Cu/Zn O/Al2O3工业催化剂,甲醇选择性较低,反应稳定性差。因此,设计和开发高效转化CO2并选择性合成甲醇的催化剂是研究的重点。本论文通过在ZIF-67、ZIF-8
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随着工业的发展,CO2大量排放给环境保护带来了巨大压力。如何将CO2转化为高附加值化学品,一直是广大科研工作者的研究热点。CO2催化加氢制甲醇是实现CO2资源化较为优越的途径,甲醇不仅是重要的燃料,也是化工合成的基础原料。传统的Cu/Zn O/Al2O3工业催化剂,甲醇选择性较低,反应稳定性差。因此,设计和开发高效转化CO2并选择性合成甲醇的催化剂是研究的重点。本论文通过在ZIF-67、ZIF-8、和ZIF-67@ZIF-8上负载In2O3,氮气焙烧得到不同的碳氮材料负载金属氧化物催化剂,研究In与Co、Zn相互作用力对CO2催化加氢制甲醇性能的影响。具体工作如下:（1）分别制备In2O3和Co/C-N,并用不同的机械混合方式,对其进行CO2催化加氢反应性能评价。研究发现,In2O3与Co/C-N以不同机械混合方式所表现出的催化性能,与两者单独反应时存在明显差异,其中In2O3＆Co/C-N-c（In2O3在Co/C-N上层,原料气先通过In2O3）甲醇收率最高,在250 ℃,2 MPa,3 L·g-1cat·h-1时为5.0 mmol/gcat/h,说明In2O3与Co/C-N有一定协同催化作用。虽然In2O3与Co/C-N机械混合具有较高的甲醇收率,但其甲醇选择性较低（250 ℃最高为26.8%）。为进一步提高甲醇选择性,将硝酸铟浸渍到ZIF-67后在600 ℃氮气焙烧,制备浸渍催化剂50%In2O3＆Co/C-N,在300 ℃,2 MPa,3 L·g-1cat·h-1时甲醇选择性仍高达88.4%。但过量的In（质量分数50%）覆盖了Co的表面,反应活性不高(XCO2=9.5%,甲醇收率为2.5 mmol/gcat/h),降低In的含量（质量分数10%）形成Co3InC0.75复合物,不利于甲醇生成（甲醇选择性同等反应条件下由88.4%降至29.2%）。（2）将硝酸铟浸渍到ZIF-67@ZIF-8后600 ℃氮气焙烧,制备了核壳结构的催化剂In/Zn/Co/C-N。研究发现,催化剂中In/Co间相互作用力强于Zn/Co间相互作用力,改变ZIF-8的厚度可以调控In与Co间相互作用力大小,影响产物选择性。用In2O3直接与ZIF-67@ZIF-8机械混合再焙烧的方法制备催化剂In2O3/Zn/Co/C-N-4,In、Co间相互作用力减弱,300 ℃,2 MPa,6 L·g-1cat·h-1反应条件下,甲醇选择性为77.7%,甲醇收率为3.3 mmol/gcat/h。
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