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本文选择具有电子俘获衰变模式的Dy为研究对象,利用γ衰变的活度测量方法研究了在金属富勒烯包合物Dy@C82中165Dy的β-衰变率和157Dy的电子俘获衰变率,探讨了富勒烯碳笼的纳米空间的电子特性对内包金属原子的核衰变过程的影响。为了充分理解碳笼电子特性与对纳米空间的金属原子性质之间的相互作用,利用同步辐射X-射线吸收精细结构谱学对金属富勒烯包合物的电子结构和原子局域结构进行了表征和研究。
金属富勒烯包合物的高纯度对本研究非常重要,本文首先对金属(镝、钆、镧)富勒烯包合物高纯度高效的制备以及提高一些镧系金属富勒烯包合物的合成产率和提取效率的方法进行了研究。确定了采用压制碳棒和1200℃以上高温退火前处理,以氦气保护下电弧放电法合成法制备金属富勒烯包合物,再利用极性有机溶剂的高温高压法提取,经减压旋转蒸馏分离溶剂,结合高效液相色谱法,合成并纯化了本实验所需要的La,Gd,Dy金属富勒烯包合物,获得了纯度达98%的高纯金属富勒烯包合物。利用中子活化方法,结合放射性高效液相色谱分离纯化165Dy@C82和157Dy@C82。然后利用165Dy和157Dy在C82碳笼中衰变的γ分析的活度测量,以Dy2O3为参照,比较研究了165Dy和157Dy在C82碳笼中的衰变速率变化。结果表明,165Dy核在金属氧化物和富勒烯碳笼中的衰变率之差为(3.00±2.99)×10-7;157Dy核在金属氧化物和富勒烯碳笼中的电子俘获衰变率之差为(0.03±3.92)×10-7,165Dy核的β衰变和157Dy核的电子俘获衰变率的改变量均在系统误差之内。这是由于Dy核中的外层电子对参与电子俘获的内层电子屏蔽较大的结果。
利用X-射线吸收谱研究了金属(镝、钆、镧)富勒烯包合物的电子结构和局域原子结构。对近边X-射线吸收谱的研究表明金属富勒烯包合物中Dy、Gd和La原子的价态均为正三价,它们的电子排布分别为[Xe]4f9、[Xe]4f7和[Xe]4f0。