有机非线性光学晶体具有非线性光学系数大、在太赫兹波段介电常数较小、分子结构多样性和可设计性佳、生长设备简单等优点，在太赫兹波的产生和探测方面具有良好的应用前景，近年来吸引了大量的关注。本论文主要研究了新型有机非线性光学晶体C17H13NO3(MLS)的生长，并且探索了新化合物。　　通过降温自发结晶法筛选出适合MLS单晶生长的新的混合溶剂体系。优化生长条件和降温参数，用籽晶法在乙酸乙酯∶丙酮摩尔比1∶1的体系中生长出尺寸为17×13×3mm3的MLS晶体。相较于纯丙酮溶剂中生长的MLS晶体，其晶体质量、晶体尺寸、生长速度以及生长过程可控性均有显著提高。实验测试了MLS在乙酸乙酯∶丙酮摩尔比1∶1的溶剂中的溶解度，分析了混合溶剂比丙酮溶剂更适合MLS晶体生长的原因。测试了籽晶法生长的MLS单晶的高分辨摇摆曲线，其半高宽为0.078°。　　以卤化铋为阴离子部分，脒基硫脲为阳离子部分，合成了三种新化合物，(C2H7N4S)3BiCl6·H2O(HATU-BCH)、(C2H7N4S)2BiBr5(HATU-BB)和(C2H5N4S)2BiI5(OHATU-BI)，并通过溶剂缓慢挥发法得到了三种晶体，表征了光谱性质和热稳定性。讨论了不同的卤素原子对卤化铋八面体不同连接方式的影响，通过理论计算指认了三种化合物的红外光谱、拉曼光谱振动峰，紫外可见漫反射测得光学带隙分别为3.40eV，2.59eV和2.05eV。实验测得这三种化合物具有较好的热稳定性，熔点分别为165℃，194℃和187℃。