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环氧树脂作为应用广泛的聚合物材料具有优异的化学稳定性、电气绝缘性和良好的粘结性能,因而在胶粘剂、涂料、电子电器、航天航空等领域得到了广泛的应用.随着科学技术的高速发展,对环氧树脂复合材料的性能要求提出了愈来愈高的要求。由于常规的环氧树脂是交联度很高的热固性材料,其固化物脆性大、耐温性差、抗冲击强度低、易开裂,在很大程度上限制了它在某些高技术领域的应用.因而,探索制备高性能环氧树脂的新方法、寻求提高其使用性能的有效途径是该领域的研究热点.有机硅聚合物材料具有优异的耐热性、耐候性、耐污性和耐高低温性,良好的疏水性与透气性等性能,因而采用有机硅改性环氧树脂来提高其耐温性、韧性等综合性能具有一定的理论意义和应用价值.本论文在制备羟基封端聚甲基苯基硅氧烷及其改性双酚F环氧树脂的基础上,探究了有机聚硅氧烷作为改性材料对双酚F环氧树脂胶黏剂在耐温性和力学性能方面的影响.论文分为以下四个部分:
(1).综述了环氧树脂的应用现状、有机硅聚合物材料的发展和应用进展及国内外有机硅改性环氧树脂的研究进展.详细分析了羟基封端聚硅氧烷的制备方法和机理及不同制备方法的优缺点,系统地总结了有机硅对环氧树脂进行改性的方法和机理及其对环氧树脂综合性能的影响,并由此提出了本课题的研究目标和研究思路.
(2).采用甲基苯基环硅氧烷和乙酸酐为原料,经大孔径阳离子交换树脂催化开环聚合,制备酰氧基封端聚甲基苯基硅氧烷(AcO-PMPS),再经稀碱水溶液水解反应,制备了低粘度羟基封端聚甲基苯基硅氧烷(HO-PMPS).考察了AcO—PMPS制备过程中聚合条件对聚合物性能的影响,包括投料比、反应催化剂、催化剂的用量、聚合时间、聚合温度等因素的影响,尝试了催化剂的回收利用,并取得了较好的效果；探究了AcO-PMPS水解制备HO-PMPS过程中碱的种类、碱的用量及浓度、水解温度、水解时间等水解条件对HO-PMPS制备的影响.
(3).自制的羟基封端聚甲基苯基硅氧烷与双酚F环氧树脂有较好的相容性,通过简单物理共混即可达到用有机硅对环氧树脂改性的目的。该部分主要研究了羟基封端的聚甲基苯基硅氧烷通过物理共混改性双酚F环氧树脂的制备及聚甲基苯基硅氧烷对改性环氧树脂性能的影响。选择聚甲基苯基硅氧烷与双酚F环氧树脂的共混比、共混体系的固化剂种类、固化剂的用量三因素,设计正交实验,考察了不同影响因素对改性双酚F环氧树脂耐热性、粘结性等综合性能的影响。并通过SEM、TGA等手段对改性后树脂固化物进行了表征分析,电镜照片显示二者相容性良好。
(4).主要研究了聚甲基苯基硅氧烷化学改性环双酚F环氧树脂共聚物的制备及其对环氧树脂性能的影响。以羟基封端聚甲基苯基硅氧烷为有机硅改性材料,选择有机硅预聚体和环氧树脂的投料比、催化剂用量百分比、反应温度以及反应时间四个因素设计正交试验,考察其对改性环氧树脂性能的影响。对共聚改性环氧树脂采用红外光谱、扫描电镜等分析手段对共聚物进行结构表征,对其拉伸剪切强度进行了测试.分析了改性后的环氧树脂作为胶粘剂的耐温性能.