论文部分内容阅读
目前,燃油燃烧所产生的SOx带来了严重的环境问题,因此限制燃油的硫含量尤为重要,寻求高效经济的脱硫方法亦是近年来各国争相寻找的。传统的加氢脱硫技术,存在着高温、高压、高操作成本和很难将芳香性硫化物如二苯并噻吩等脱除的缺陷,利用离子液体对燃油中有机硫化物进行催化氧化脱除,成为近年来研究的热点,是有着很好发展前景、环境友好的脱硫技术。
本论文选取苯并噻吩(BT),二苯并噻吩(DBT)和4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)为模型硫化物,研究了类Fenton离子液体在催化氧化燃油脱硫中的应用。主要研究内容如下:
1.合成了[(C8H17)3CH3N]Cl／FeCl3,[(C8H17)3CH3N]Cl／CuCl2,[(C8H17)3CH3N]Cl／SnCl2,[(C8H17)3CH3N]Cl／ZnCl2,[(C4H9)3CH3N]Cl／FeCl3,[C10H21(CH3)3N]Cl／FeCl3,[(C10H21)2(CH3)2N]Cl／FeCl3七种季铵型类Fenton离子液体以及[BPy]Cl／FeCl3,[BPy]Cl／SnCl2,[BPy]Cl／ZnCl2,[BPy]Cl／CuCl2四种吡啶型类Fenton离子液体,并对其运用IR、Raman、MS手段进行了表征。
2.研究了不同季铵型类Fenton离子液体的催化氧化燃油脱硫活性。以[(C8H17)3CH3N]Cl／FeCl3离子液体为研究对象,[(C8H17)3CH3N]-Cl／FeCl3用量仅为0.702 mmol,就可以达到深度脱硫的目的。同时,实验中考察了反应温度,H2O2用量,离子液体用量,[(C8H17)3CH3N]Cl与FeCl3的物质的量比对脱硫率的影响。[(C8H17)3CH3N]Cl／FeCl3离子液体循环使用6次后,活性没有降低。通过对三种不同底物以及真实汽油进行脱硫活性考察可以得出,DBT的脱除效果最好。
3.研究了不同吡啶型类Fenton离子液体的催化氧化燃油脱硫活性。含铁型离子液体[BPy]Cl／FeCl3脱硫活性较好,[BPy]Cl／SnCl2,[BPy]Cl／ZnCl2和[BPy]Cl／CuCl2三种离子液体脱硫活性较低。以[BPy]Cl／FeCl3离子液体为研究对象,[BPy]Cl／FeCl3用量仅为0.78mmol,反应时间仅为10 min,DBT脱除率可达95.3％。同时,实验中考察了反应温度,H2O2用量,离子液体用量,FeCl3与[BPy]Cl的物质的量比对脱硫率的影响。[BPy]Cl／FeCl3离子液体循环使用5次后,活性没有降低。通过对三种不同底物以及真实汽油进行脱硫活性考察可以得出,DBT的脱除效果最好。
本论文运用季铵型和吡啶型类Fenton离子液体进行催化氧化燃油脱硫的研究。选取价格低廉且易合成的类Fenton离子液体,拓展了燃油脱硫的新方法,在保证了深度脱硫的基础上,降低了脱硫体系的成本,对于市场开发和应用具有重要意义。