锆酸镧基陶瓷粉末的制备与性能研究

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烧绿石结构的锆酸镧(La2Zr2O7,LZO)是二元氧化物,具有高熔点(2300℃),良好的高温稳定性、高催化活性、优良的离子导电性、较低的烧结速率和热导率等优点,被认为是21世纪最有潜力的涂层材料之一。但其热膨胀系数相比于氧化钇部分稳定二氧化锆(YSZ)较低,是限制其作为涂层材料应用的原因之一。因此提高锆酸镧的热膨胀系数具有很高的研究价值。本文以烧绿石结构的锆酸镧基陶瓷粉末为研究对象,通过化学共沉淀-固相烧结法制备了锆酸镧基陶瓷粉末,考察了 Ce、Sm和Mg元素对陶瓷粉末热膨胀系数的影响,考察了阳离子浓度(c)、反应温度(T)、反应时间(t)、溶液pH值和保温时间对共沉淀制备过程的影响,本实验共沉淀的参数为:c=1 mol/L、T=60℃、t=30 min、pH=10。并通过X射线衍射分析(XRD)、扫描电镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)、红外光谱(FTIR)等分析检测手段,研究了 Ce、Sm和Mg元素对焙烧后锆酸镧基陶瓷粉末的晶体结构及其热膨胀系数的影响。主要研究内容如下:确定了共沉淀-固相烧结法制备La2-2xCexMgxZr207(x=0、0.1、0.2、0.3、0.4)陶瓷粉末的最佳条件:T=1200℃,x=0.3。粉末的XRD分析表明:La2-2xCexMgxZrO7前驱体在1200℃下保温3h得到的陶瓷粉末具有烧绿石结构,且含有以氧化物的形式存在的游离态Mg元素。粉末Raman、FTIR数据表明:1200℃时陶瓷粉末由无序的萤石结构向烧绿石结构转变。在1200℃时,La1.4Ce0.3Mg0.3Zr207热膨胀系数最大,为9.86×10-6/K,相较于La2Zr2O7热膨胀系数提高了 3%。确定了共沉淀-固相烧结法制备 La2-2xCexMg0.3(Zr0.7Ce0.3)207(x=0、0.1、0.2、0.3、0.4)陶瓷粉末的最佳条件:T=1200℃,x=0.3。粉末Raman、FTIR数据显示:x≥0.4时陶瓷粉末开始由烧绿石结构向萤石结构转变,烧绿石与萤石结构相比具有更高的热膨胀系数;在 1200℃时,La2Zr2O7 的热膨胀系数为 9.56×10-6/K,La1.4Ce0.3Mg0.3(Zr0.7Ce0.3)2O7的热膨胀系数最大,为10.36×10-6/K,相较于La2Zr2O7热膨胀系数提高了 8%。确定了共沉淀-固相烧结法制备 La2-xSmx(Zr0.7Ce0.3)2O7(x=0、0.1、0.2、0.3、0.4)陶瓷粉末的最佳条件:T=1200℃,x=0.3。粉末的XRD分析表明:在1200℃下保温3h得到的La2-xSmxZr0.7Ce0.3)2O7陶瓷粉末具有烧绿石结构,且含有以氧化物的形式存在的游离态Sm元素。粉末Raman、FTIR数据表明:1200℃陶瓷粉末由无序的萤石结构向烧绿石结构转变。在1200℃时,La1.7Sm0.3(Zr0.7Ce0.3)207的热膨胀系数最大10.08×10-6/K,相较于La2Zr2O7热膨胀系数提高了5%。
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