基于介质增强等离子放电的空气固氮反应研究

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可再生能源凭借着环保、储量大等优势,投资开发力度日渐增强,但由于各方面因素限制导致可再生能源发电站的弃电率居高不下。在众多解决方案中,将电能转化为化学能兼具实用性与可操作性,其中以氨(NH3)和氮氧化物(NOx)为代表的化学物质不仅有显著的经济效益,还能缓解全球饥饿难题。目前NH3和NOx的工业量产是由Haber-Bosch法实现,经过近一个世纪的优化,H-B法的能耗已经接近其热力学极限,但每年的能量消耗量占了全球总能的12%,释放了近3亿吨CO2,因此有必要寻找一种效率更高、更环保、易与能源可再生发电站整合的固氮方法。非热等离子体固氮法的理论效率比H-B法更高,其工作环境为常温常压,从根本上避免了温室气体的排放,加之其所用的能源仅为电能,量产的规模可大可小,因此可以兼容各类新型的能源发电站,缓解弃电率高的问题。但是由于等离子体反应的随机性,目前等离子体固氮的实际效率与理论值有显著差异。基于催化剂的非热等离子体可能是有效提高固氮效率的方法之一。本文就这一主题主要研究了催化剂对低温等离子体固氮的影响。文中首先介绍了低温等离子体设备的工作原理、设备选择与搭建,之后详细地对催化剂的类型选择、制备方法进行了介绍,通过基本的材料表征手段对催化剂的物理性质和物相进行详细的分析,并利用电学理论模型、电学参量变化、等离子体跃迁光谱的强度和荧光峰分布等方面推出催化剂有助于DBD空气等离子体固氮反应,最后测试基于催化剂和低温等离子体的实际固氮性能,在进气速率708 mL/min、输入电压70 V、装载MnOx(x=2,1.5)催化剂的条件下得到了本文最低的固氮能耗——每固定1 mol氮消耗70 MJ,通过实际固氮的结果对催化剂的机理进行了分析,并寻找到适用于等离子体固氮的催化剂的共同点。
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