电化学CO2还原反应（CO2RR）因反应条件温和并可以转化或储存可再生电力,因此被认为是一种极具前景的实现碳回收和可再生能源储存的技术。CO2电化学转化为CO因其只涉及两电子的转移步骤,反应动力学较为良好且具有相对较高的选择性,在技术上更适合于工业应用,因此在CO2电化学还原研究领域CO成为研究最多的还原产物之一。在目前已开发的CO2RR电催化剂中,单原子催化剂由于活性位点均一、超高的原子利用率等特性而受到广泛研究。稀土元素的电子能级异常丰富,特别是其具有未填充满的4f以及5d轨道,这一特性使得稀土元素周围电子密度能够调控,从而也使得稀土单原子的合成成为可能。若能将稀土金属的颗粒大小减少到原子尺度并应用于碳中和领域,不仅有望实现稀土资源的高效利用,而且能够将CO2变废为宝,实现碳平衡与碳中和。本论文通过级联锚定以及有机配体等策略,成功制备出两种稀土单原子碳基材料并将之应用于电化学CO2还原领域,具体工作如下所述:首先以多孔碳为载体,以廉价易得的葡萄糖,双氰胺等为原料,采用级联锚固的策略制备了稀土Pr单原子。通过一系列表征证实了Pr元素在载体内的单原子分布并研究了其室温下电催化CO2RR性能。通过第一性原理计算验证了所制备的稀土Pr单原子材料结构以及研究了其电催化CO2RR的可能机理和电子结构。在800℃的热解条件下所制备的稀土Pr单原子材料具有最佳的CO2RR性能,在-0.43 V vs RHE的低电位下,CO法拉第效率(FECO)高达93%。同时,它可以在电解12小时后保持83%以上的法拉第效率,显示了出色的稳定性。通过理论计算与同步辐射表征分析,Pr原子更倾向于以六个N原子的方式进行配位而非常见的过渡金属四配位方式,并且理论计算表明CO2活化为*COOH的步骤具有最低的自由能是该材料电催化CO2RR可能的速率决定步骤。其次以多孔碳为载体,通过利用稀土Y元素丰富的电子轨道,以及其较大的尺寸半径,调节Ni元素局部电子密度,采用有机配体的策略成功实现了Ni-Y双金属催化剂的制备。通过X射线衍射（XRD）、球差校正电镜等表征证实了稀土Y元素在载体内的单原子分布而Ni元素以微小纳米团簇的形式分布在载体内。在850℃的热解条件下所制备的Ni-Y双金属催化剂材料具有最佳的CO2RR性能,在-0.93 V vs RHE的电位下,CO法拉第效率高达89%。同时,它可以在电解12小时后保持80%以上的法拉第效率且电流密度未见明显下降,显示了出色的稳定性。