【摘 要】
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人为二氧化碳排放量的逐步增加引起一系列气候和环境问题,例如温室效应,海水酸化等。电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）被认为是一种有效的缓减环境污染和能源危机的重要手段,因为它可以利用可再生能源发电将废气中的CO2转化为合成燃料和工业原料。但是,CO2RR的活性和选择性分别受到CO2分子的化学惰性和在相似电位范围内的热力学竞争性析氢反应（HER）的抑制。拥有独特催化机理的碳基单原子催化剂满足了人们寻
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人为二氧化碳排放量的逐步增加引起一系列气候和环境问题,例如温室效应,海水酸化等。电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）被认为是一种有效的缓减环境污染和能源危机的重要手段,因为它可以利用可再生能源发电将废气中的CO2转化为合成燃料和工业原料。但是,CO2RR的活性和选择性分别受到CO2分子的化学惰性和在相似电位范围内的热力学竞争性析氢反应（HER）的抑制。拥有独特催化机理的碳基单原子催化剂满足了人们寻求先进,有效和可持续催化剂的需求。这是因为单原子催化剂具有最大的原子利用率（≈100%）和电化学能量转换和存储中涉及的一系列反应（例如CO2RR）的高效率。本论文主要是开发了两种基于多孔聚合物制备碳基单原子催化剂的方法,并研究了其CO2RR性能。主要研究结果如下:（1）通过离子交换法制备含金属阴离子配位的阳离子聚合物引入金属源并通过不同的温度热解合成了一系列铁（Fe）,钴（Co）和镍（Ni）的碳基单原子催化剂。电化学测试表明在900 oC热解含Fe的多孔聚合物制备的催化剂（PC-Fe-900）表现出最好的CO2RR活性。与可逆氢电极（RHE）相比,在电压为-0.6 V一氧化碳（CO）法拉第效率(FECO)为84%,CO电流密度(jCO)为14.7 m A cm-2。这项工作为用于各种电催化反应的碳基单原子催化剂提供了新思路,同时也为紫精类聚合物的应用开拓了新的领域。（2）通过牺牲模板法,以溶剂剥离法剥离的少层NiPS3为金属源,杂原子源以及控制形貌的模板,合成三明治型的多孔聚合物热解形成碳基单原子催化剂（CNS-Ni SA）表现出了出色的CO2RR性能,与可逆氢电极（RHE）相比,在-0.8 V时FECO95%,jCO为-7.8 m A cm-2。通过理论计算证明这是因为（i）Ni-N3S单原子活性位点具有高活性,与COOH*形成步骤中的Ni-N4位点（2.13 e V）相比,Ni-N3S位点具有较低的自由能垒（1.82 e V）,表明Ni-N3S位点在CO2RR中具有较高的活性。（ii）片状形态促进了质量传输和电子传输。通过仅使用MPS3薄片作为模板,可以将这种具有不对称配位构型的单原子催化剂制备的有效策略扩展到其他金属。这项工作为制备用于各种电催化反应的CNS负载的金属单原子催化剂提供了一条有效途径。
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