【摘 要】
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随着我国工业经济的快速发展,我国工业废水排放量巨大,因此,开发出高效、环保的工业废水治理技术具有重要意义。其中,光催化技术具有环境友好,材料易得等优点,因此其被认为是一种有前景的工业废水治理技术。但是由于光生载流子分离率低,光生空穴-电子对复合率高,对光的利用率低等缺点,光催化材料的催化性能受到了限制。构建异质结催化剂可以有效地克服上述缺点,被认为是一种有效的光催化改性手段。AgI因具有带隙较窄,
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（NO.51472194）; 湖北省自然科学基金项目（2016CFA078）
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随着我国工业经济的快速发展,我国工业废水排放量巨大,因此,开发出高效、环保的工业废水治理技术具有重要意义。其中,光催化技术具有环境友好,材料易得等优点,因此其被认为是一种有前景的工业废水治理技术。但是由于光生载流子分离率低,光生空穴-电子对复合率高,对光的利用率低等缺点,光催化材料的催化性能受到了限制。构建异质结催化剂可以有效地克服上述缺点,被认为是一种有效的光催化改性手段。AgI因具有带隙较窄,光响应能力较强等优点,被认为是一种有潜力的构建异质结的材料。因此,本研究分别制备了AgI/Sb2O3和AgI/Bi2O4这两种不同的AgI复合材料,主要的研究内容如下:（1）用简单的原位沉积-沉淀法合成了AgI/Sb2O3复合材料,复合材料与Sb2O3和AgI相比,可见光催化降解水溶液中的酸性红G（ARG）的性能明显提升,其中60%AgI/Sb2O3的ARG光催化降解效率最高（1h,98.3%）,且复合材料经过5次循环实验后,降解率仍达到96.7%,表现出了良好的催化稳定性。捕获实验和电子自旋共振（ESR）表征的结果表明,复合材料光催化降解ARG的主要活性基团是·O2-和·OH。光致发光光谱（PL）、光电流和电阻抗表征的结果表明,AgI/Sb2O3复合光催化剂的光生空穴-电子对复合率比Sb2O3和AgI更低,光生载流子的分离率更高,说明AgI/Sb2O3中可能存在异质结,且X射线光电子能谱（XPS）中Ag 3d和I 3d峰的偏移进一步支持了异质结的形成。在AgI/Sb2O3复合材料的可能生成的异质结中,AgI导带上的电子转移至Sb2O3,一方面加快光生载流子的分离,提高光催化性能,另一方面抑制Ag+还原成Ag0,提高复合材料的稳定性。（2）AgI/Bi2O4复合材料通过两个步骤合成:首先用水热法制备了Bi2O4材料;然后以Bi2O4材料为前驱体,用简单的原位沉积-沉淀法合成了AgI/Bi2O4材料。复合材料与Bi2O4和AgI相比,可见光催化降解水溶液中ARG的活性明显提升,其中40%AgI/Bi2O4的光催化降解效率最高（90 min,95.1%）,且复合材料经过5次循环实验后,降解率仍达到90.0%,表现出了良好的催化稳定性。捕获实验的结果表明复合材料光催化降解ARG的主要活性基团是·O2-。PL、光电流和电阻抗表征的结果表明,AgI/Bi2O4复合材料的光生空穴-电子对复合率比Bi2O4和AgI更低,光生载流子的分离率更高,说明AgI/Bi2O4中可能存在异质结。在AgI/Bi2O4的可能生成的异质结中,Bi2O4导带上的电子转移至AgI,AgI价带上的空穴转移至Bi2O4,这是一种Ⅱ型异质结。可能存在的异质结有利于加快光生载流子的分离,提高光催化效率。
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