高效DPF催化剂的制备及其催化燃烧碳烟性能

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由于柴油车高功率、低油耗、耐久性好等优点受到重视并广泛使用,但是排放的碳烟颗粒作为城市空气最主要的颗粒物污染源之一,严重威胁人类健康。目前,在不改变发动机系统和燃料结构的前提下,使用具有催化功能的柴油车尾气颗粒捕集器(DPF)是最有效的碳烟后处理方法,前期研究发现采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备出具有低温高活性的Mn-Ce碳烟燃烧催化剂,但Mn-Ce热稳定性不高,是目前应用上最主要问题。论文试图在合成条件上加以研究,来提升MnCe催化剂的稳定性和催化燃烧特性,得到如下主要研究成果:1.采用高温熔盐技术,使Mn-Ce在限域的高温熔盐内发生分解,合成了一系列具有不同晶粒尺寸及形貌特征的Mn-Ce催化剂,并考察了催化剂催化燃烧碳烟的活性,同时借助XRD、SEM、BET和H2-TPR等表征手段分析表征了Mn-Ce纳米晶的织构性质和氧化还原能力。研究表明,三组分熔盐具有比二组分熔盐、单组份盐具有更低的熔点,Mn-Ce纳米晶可以更快的成核,构筑有效活性中心,在500℃以上的合成温度中获得的纳米晶具有更好的催化活性。碱性熔盐的存在可使Mn-Ce限域成核晶化,同时改善颗粒间分散度,维持一定比表面,低温下(≤600℃)合成的催化剂能有效催化燃烧碳烟,比酸性熔盐及中性熔盐具有更好的低温活性。2.通过引入适量的碱金属氧化物(K、Rb和Cs)和ZrO2到Mn-Ce纳米晶中,使碱金属高度分散在Mn-Ce催化剂表面,并吸附CO2形成碳酸盐,从而丰富了活性氧含量及种类,并可作为氧传输通道,快速将Mn-Ce-Zr中的活性氧传输给炭烟,加快催化燃烧反应的进行。高温处理后可使碱金属氧化物进一步进入Mn-Ce纳米晶体相中,形成管状结构作为氧传输通道,有效传递活性氧,催化燃烧碳烟,使催化剂热稳定性大幅提升,其中Cs2O性能优于K2O和Rb2O。
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