改性马尾藻/条浒苔焦吸附气态硫化氢的研究

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硫化氢(H2S)气体广泛地存在于天然气、沼气等清洁能源中,其不仅具有强烈的恶臭味,还对人体的神经系统有巨大的危害。因此,为了更好地使用这些清洁能源,H2S气体的脱除成为了一个不可避免的话题。活性炭吸附技术被认为是一种高效的H2S脱除技术,然而相对高昂的成本限制了该技术的进一步推广和应用。与陆地生物质相比,海藻具有产量丰富、廉价易得的优势,因此海藻焦被认为是一种潜力巨大的活性炭吸附剂替代品。本文以马尾藻和条浒苔两种海藻为原材料,分别采用硫酸/双氧水(H2SO4/H2O2)联合改性和氢氧化钾(KOH)浸渍改性的方法制备了多种海藻焦,并且在固定床吸附实验系统中对这些吸附剂脱除气态H2S的主要影响因素、脱除机理,以及动力学/热力学开展了系统深入的研究。主要研究内容和成果如下:以马尾藻和条浒苔为原料,热解制得两种海藻焦。利用H2SO4和H2O2对马尾藻焦和条浒苔焦进行改性处理,并且将其用于脱除混合气中的H2S。采用多种表征分析研究了两种改性海藻焦的物理化学性质。在固定床吸附实验系统中,研究了改性方法、混合气成分、气体总流量和吸附温度等工艺参数对两种改性海藻焦脱硫性能的影响,并且对其脱硫机理进行了研究。结果表明:H2SO4/H2O2联合改性展现了最佳的海藻焦脱硫性能,并且在100℃时具有最优的脱硫性能。对于改性马尾藻焦,随着NO、SO2、CO2浓度和混合气总流量的增加,脱硫性能降低;H2S入口浓度的增加会先减弱后增强脱硫性能。对于改性条浒苔焦,随着H2S、NO、SO2、CO2浓度和混合气总流量的增加,脱硫性能降低。低浓度的H2O(g)增强了两种改性海藻焦的脱硫性能,而高浓度的H2O(g)则具有抑制作用。H2SO4/H2O2联合改性改善了两种海藻焦的孔隙结构,增加了表面的含氧官能团(COO-),从两个方面对海藻焦的脱硫性能起到了提升作用。两种改性海藻焦的脱硫过程均符合准一级动力学模型。利用KOH对马尾藻焦和条浒苔焦进行了改性处理,并且将其用于脱除混合气中的H2S。运用多种表征分析对两种改性海藻焦的物理化学性质进行了研究。在固定床吸附实验系统中,考察了KOH/海藻焦质量比、混合气成分、混合气总流量和吸附温度等工艺参数对两种改性海藻焦脱硫性能的影响,并且研究了相关的脱硫机理。结果表明:KOH改性显著提高了马尾藻焦和条浒苔焦的脱硫性能。KOH/海藻焦的最佳质量比为2。对于改性马尾藻焦,随着NO、SO2、CO2浓度和混合气总流量的增加,脱硫性能降低;H2S入口浓度的增加会先降低后提升脱硫性能。对于改性条浒苔焦,随着H2S、NO、CO2浓度和混合气总流量的增加,脱硫性能降低;高浓度的SO2降低了脱硫性能,低浓度的SO2有促进作用。低浓度的H2O(g)提升了两种改性海藻焦的脱硫性能,而高浓度的H2O(g)有抑制作用。25℃被发现是最佳吸附温度。KOH改性带来的发达的孔隙结构和丰富的碱性官能团(-COOH)是两种海藻焦脱硫性能提升的关键因素。两种KOH改性海藻焦的脱硫过程均符合准一级动力学模型。改性马尾藻焦可以通过空气吹扫获得良好的再生性能。
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