【摘 要】
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乏燃料后处理产生的高放废液(HLW)中含有长寿命次锕系元素MA、高释热核素铯和锶、贵金属钯和钌以及稀土元素等。锕系元素和其它长寿命核素对生态环境和人类健康可能造成长期的潜在风险,需从HLW中对MA进行有效分离。然而,MA有效分离一直是国际上尚未解决的难点问题。含氮三嗪类衍生物在硝酸介质中对MA具有极强的配位能力和选择性,其在Ln/MA分离中具有良好的应用前景。除了 MA,本课题组研究发现此类配体对
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乏燃料后处理产生的高放废液(HLW)中含有长寿命次锕系元素MA、高释热核素铯和锶、贵金属钯和钌以及稀土元素等。锕系元素和其它长寿命核素对生态环境和人类健康可能造成长期的潜在风险,需从HLW中对MA进行有效分离。然而,MA有效分离一直是国际上尚未解决的难点问题。含氮三嗪类衍生物在硝酸介质中对MA具有极强的配位能力和选择性,其在Ln/MA分离中具有良好的应用前景。除了 MA,本课题组研究发现此类配体对贵金属Pd也具有极强的络合能力,这使得以此类配体将MA和长寿命核素Pd直接同时从HLW中有效分离成为可能,为MA的高效分离提供了新思路。为此,本文制备与表征了 3种三嗪类衍生物,基于其与Pd之间的配位行为,以多孔高分子聚合物(XAD-7)为载体,合成了新颖高分子基三嗪类衍生物功能材料,探究其对模拟HLW中Pd及其20种典型共存元素的基础吸附特性。主要研究结果如下:1.合成了2,6-二(5,6-二丙基-1,2,4-三嗪-3)吡啶(C3-BTP)、2,6-二(5,6-二己基-1,2,4-三嗪-3)吡啶(C6-BTP)和 6,6’-二(5,6-二丁基-1,2,4-三嗪-3)-[2,2’]-联吡啶(C4-BTBP),以元素分析、TG-DSC、FT-IR、ESI-MS和1H NMR等手段对其组成与结构进行了表征。2.基于物理真空灌注技术,以XAD-7为载体制备了新型高分子基含氮功能材料 C3-BTP/XAD-7、C6-BTP/XAD-7 和 C4-BTBP/XAD-7,并以 SEM、TG-DSC、XRD和N2吸附-脱附等温线等手段对其组成与结构进行了表征,明确了 R-BTP(R-BTBP)和XAD-7的复合机理。3.在 0.4-6MHNO3 介质中,分别研究了 C3-BTP/XAD-7、C6-BTP/XAD-7 和C4-BTBP/XAD-7对20种金属离子的静态吸附,考察了溶液酸度、接触时间和反应温度等因素变化的影响,获得了 一系列静态吸附参数。结果表明:BTP(BTBP)对金属Pd(Ⅱ)具有强烈的吸附性能,为从HLW中同时分离MA和Pd提供了理论与实验依据。4.通过核磁滴定和ESI-MS等手段,研究了 C4-BTBP与Pd的配位行为,阐明了二者的络合机理。
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