【摘 要】
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芳香醇是含有苯环而具有芳香气味的有机化合物,其作为合成医药、香料、农药及其他精细化工产品等的重要中间体,也常用做食品香味添加剂。多相催化MPV反应在温和的条件下即可
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芳香醇是含有苯环而具有芳香气味的有机化合物,其作为合成医药、香料、农药及其他精细化工产品等的重要中间体,也常用做食品香味添加剂。多相催化MPV反应在温和的条件下即可将芳香酮或芳香醛中的羰基高选择性加氢还原成相应的芳香醇,而对反应物中的其他不饱和键(如C=C,C=N,N=O等)无影响,并且后处理简单,可成为制备芳香醇的一条便利途径。本文分别通过沉淀法制备氧化镁/石墨烯杂化材料催化剂和气凝胶法制备氧化锆-二氧化硅/石墨烯杂化材料催化剂,考察上述催化剂在以异丙醇为氢源的芳香酮Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)反应中的催化活性,同时对样品进行BET、XRD、TEM、TG-DTG、N2吸附-脱附、XPS、FT-IR、UV-Vis及CO2-TPD等表征分析。结果表明:金属氧化物中掺入少量石墨烯,催化剂活性明显提高,两种杂化材料中石墨烯的最佳掺杂量均为1%;石墨烯通过石墨层π电子与苯乙酮发生π-π相互作用,提高苯乙酮在催化剂表面的吸附。MgO/GR杂化材料经400℃焙烧得到细小晶粒的氧化镁高度分散在石墨烯表层;掺入少量石墨烯提高催化剂表面强碱中心的数量,在石墨烯的作用下,提高反应的催化活性;ZrO2催化剂中加入SiO2,可有效提高SiO2-ZrC2/GR气凝胶杂化材料催化剂的比表面积,并且ZrO2与SiO2均发生强相互作用,形成Si-O-Zr键;SiO2-ZrO2/GR气凝胶杂化材料掺入石墨烯后,经300℃焙烧可使ZrO2与SiO2间的相互作用加强,增加了催化剂活性中心的Zr-OH数目;SiO2-ZrO2/GR的催化活性提高更明显。掺入石墨烯能有效提高杂化材料的比表面积和孔容,MgO/GR、SiO2-ZrO2/GR杂化材料催化剂对苯乙酮MPV反应的催化活性显著提高,并且SiO2-ZrO2/GR杂化材料催化活性提升更明显。
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