过渡金属化合物析氧电催化剂的制备及其性能研究

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电催化裂解水分解反应其中一个半反应是析氧反应(OER)。IrO2和RuO2等贵金属催化剂已被证明是OER最有效的催化剂体系之一。然而贵金属催化剂的地球存有量少、成本高、长期稳定性差等缺点很大程度上阻碍了它们的发展与广泛应用。因此,开发出具有高电催化活性、优异的耐久性和地球存有量足等特性的催化剂是一项有意义的工作。本论文探讨了 Fe掺杂NiCoP多孔纳米片阵列电催化裂解水析氧催化剂的性能,3DNi4Fe1.2-LDH绣球花纳米结构的电催化裂解水析氧催化剂的性能以及Fe掺杂的NiCoFeS纳米材料对电催化裂解水析氧反应的影响,并通过了一系列的表征手段,以及测试方法对相应催化剂材料展开了具体研究:(1)通过简单的水热和磷化方法制备了原位生长在镍泡沫上的Fe掺杂的NiCoFeP纳米片阵列。NiCoFeP独特的纳米片阵列结构,快速的电子传输,同时Ni、Co、Fe和P四种元素也都是催化剂的活性位点,四种元素之间存在协同作用,这些特点都有利于催化反应的进行。研究得出当Fe的掺杂量为7%时所制备的NiCoFeP/NF在碱性电解液中表现出最佳的OER性能。在低过电位271 mV时,它能达到的电流密度为200 mA/cm2,Tafel斜率为45 mV/dec。(2)通过简单温和的水热法制备Ni4Fe1.2-LDH绣球花结构原位生长在泡沫镍上,主要对Ni、Fe不同的摩尔比和水热温度两个变量进行了研究,研究表明当水热温度为100℃,Ni:Fe为4:1.2时的催化性能最佳。这可归因于独特的3D绣球花纳米结构,Fe、Ni元素之间的协同效应,使得催化剂在过电位为258 mV的情况下,其电流密度可达到100 mA/cm2,在1M KOH溶液中表现出20 mV/dec的Tafel斜率。制备的Ni4Fe1.2-LDH是一种低成本、高效、具有较高稳定性的电催化裂解水析氧催化剂。(3)利用水热法将不同百分比的Fe掺杂进NiCoS催化剂中,讨论了不同百分比的Fe掺杂以及硫化过程中不同量的硫源对电催化裂解水析氧反应的影响。发现当Fe的掺杂量为5%、硫源的量为500 mg条件下制备的催化剂催化性能最佳,达到电流密度为10 mA/cm2时所需的过电位为365 mV。这可能源于Ni、Co、Fe、S都作为活性位点,且它们之间存在协同作用,同时所制备材料具有分级多孔结构,在一定程度上促进了催化剂与电解液的充分接触,有利于OER反应的发生。
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