【摘 要】
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消毒副产物(Disinfection Byproducts,DBPs)是一类在饮水消毒过程中生成的有害污染物,它们一旦生成将会通过给水管网直接输送至终端用户。由于消毒剂和管网中微生物的作用,终端饮用水中DBPs的含量会随供水时间发生变化,当净水厂受DBPs前体物季节性冲击负荷增大时终端饮用水的健康风险增加。当前缺少对给水管网终端饮用水中痕量DBPs变化规律的全面分析,对常规终端净水装置运行过程中去
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消毒副产物(Disinfection Byproducts,DBPs)是一类在饮水消毒过程中生成的有害污染物,它们一旦生成将会通过给水管网直接输送至终端用户。由于消毒剂和管网中微生物的作用,终端饮用水中DBPs的含量会随供水时间发生变化,当净水厂受DBPs前体物季节性冲击负荷增大时终端饮用水的健康风险增加。当前缺少对给水管网终端饮用水中痕量DBPs变化规律的全面分析,对常规终端净水装置运行过程中去除DBPs效能的研究较少,对饮水终端控制技术的研究不能满足用户对水质安全保障的需求。对此,本课题主要研究了如下内容:首先对SZ市某区域的给水管网终端饮用水开展了为期一年的水质调查,在此基础上探究了其中痕量DBPs的种类差异、时间变化、毒性贡献。结果表明,水样中检出了三卤甲烷(Ttrihalomethanes,THMs)、卤乙酸(Haloacetic acids,HAAs)、卤乙醛(Haloacealdehydes,HALs)和卤乙腈(Haloacetonitriles,HANs)四类共计16种DBPs。其中,含碳DBPs的检出率为57~100%,显著高于含氮DBPs的检出率;氯代DBPs的质量浓度最高,溴代DBPs次之,未检出碘代DBPs。在时间变化方面,THMs、HAAs、HALs在夏季的平均质量浓度显著高于其它季节。毒性评估结果表明,HALs和HAAs是终端饮用水中痕量DBPs的主要风险来源。同时,考察了基于过滤-吸附-煮沸联用工艺的终端净水装置在长期稳定运行过程中对THMs、HAAs、HALs及HANs的去除效能,解析了装置中各工艺单元的脱毒效能与机制。结果表明,由于活性炭吸附容量逐步饱和,装置对THMs和HAAs的去除效能随运行周期的延长而显著下降;由于加热器煮沸去除的作用,装置对HALs和HANs的去除效能在整个运行周期内维持在100%。装置中聚丙烯纤维棉过滤单元对上述四类DBPs均无明显去除效果;活性炭吸附单元对四类DBPs的去除效能顺序依次为HALs≈THMs>HANs>HAAs;加热器煮沸单元可去除42~89%的THMs、90~96%的HALs和5~82%的HANs。装置长期运行中可降低62%以上由DBPs导致的细胞毒性风险。经装置处理后,饮用水中的HAAs具有显著代表性,是典型难去除的DBPs。为进一步去除饮用水中残留的HAAs,研究了254 nm紫外光对七种常见HAAs的降解效能和反应机制。动力学研究结果表明,水中七种HAAs的光解速率常数介于一氯乙酸的0.15 m2/Einstein与二溴乙酸的6.41 m2/Einstein之间。根据定量构效关系模型可得,空间效应常数、摩尔吸光系数、碳卤键键能等分子结构和吸光特性是影响HAAs光解速率的重要因素。通过分析光解产物发现,HAAs光解的共同产物包括卤素离子、甲酸、甲醛和卤甲烷,其中氯代HAAs主要通过同步脱羧脱卤生成氯离子和二氧化碳实现降解,而溴代和碘代HAAs则先通过脱卤生成不含卤素的中间产物实现降解。进一步研究表明,254 nm紫外光的直接光解作用是HAAs降解的主要贡献者,同时羟基自由基(Hydroxl radicals,·OH)引发的间接光解作用也参与了氯代HAAs的降解。这些·OH源于紫外光激发氯代HAAs及其光解产物后的电子转移,即溶氧作为电子受体生成过氧化氢,过氧化氢在光照条件下激发生成·OH,进而促进氯代HAAs的降解。在水力停留时间范围内,HAAs的光解效率介于一氯乙酸的6.6%至二碘乙酸的99.9%之间。因此,使用紫外光处理终端饮用水后可能仍有HAAs残留,有必要实施其它工艺与紫外光辐照法互补,进一步降低水中HAAs浓度。最后考察了闭合循环反渗透工艺对HAAs的去除效能,探究了HAAs的跨膜机制及归趋,并解析了工艺参数和水质参数对反渗透工艺去除HAAs效能的影响。结果表明,该工艺对HAAs的总量去除率在一氯乙酸的89.2%至三氯乙酸的99.8%之间。对具有相同卤代程度的HAAs,工艺的去除效能相近;对具有相同卤素取代基的HAAs,工艺的去除效能随其卤代程度的增加而增加。初始进水中80.8±7.9%的HAAs在膜孔筛分效应和膜表面静电排斥的作用下富集于浓水,4.4±4.4%的HAAs跨膜进入清水,8.3±5.5%的HAAs通过膜吸附滞留于反渗透膜中,剩余6.5±1.5%的HAAs则通过水解、挥发和管壁吸附实现去除。进水p H值的升高、膜组件使用周期的延长及实际饮水环境会显著提升工艺对HAAs的去除效率。综合分析水质、能耗及投资成本,闭合循环反渗透工艺相较于传统单级反渗透工艺或更适于去除给水管网终端饮用水中的痕量HAAs。当饮用水终端水质出现季节性波动时,本研究可为水中痕量DBPs的高效控制提供科学依据,相关研究成果对保障给水管网终端饮用水的水质安全有积极意义。
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