卤代甲烷分子在飞秒光场中的电离解离和库伦爆炸研究

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超快超强飞秒激光技术的发展,使研究分子与强激光场的相互作用成为可能。得益于飞秒激光超高的峰值功率,很多新的物理现象得以被发现,如:多光子电离解离,阈上电离,双电离,场致电离,库仑爆炸等。卤代甲烷因其光解产物对臭氧层的破坏性,一直是大气化学研究的热点。除此之外,卤代甲烷作为最简单的卤代烷烃,其所含的分子数较少,而且解离机制相对简单,因此一直是研究多原子分子光电离解离的基准分子。在本论文中,我们利用三维直流切片离子成像技术,研究了卤代甲烷分子与800nm,1013-1014W/cm2的飞秒激光相互作用时发生的电离解离和库伦爆炸过程:1.研究了一氯甲烷CH3Cl分子在800nm飞秒激光场中分别在断C-H键和断C-Cl键方向上的多光子电离解离和库伦爆炸过程。重点研究了生成H3+分子离子的特殊库仑爆炸通道,并将H3+的角分布各向异性随着光场强度的变化关系与断C-Cl键的库伦爆炸产物Cl+的角分布进行了比较和讨论;对断C-H键与断C-Cl键的库伦爆炸通道之间的竞争关系进行了探究,讨论了CH3Cl分子的双电离模式(顺序双电离和非顺序双电离)对于库伦爆炸碎通道片离子产率与二价母体分子离子产率的比值的影响。2.研究了二卤代甲烷分子CH2XY (X=Cl, Y=Cl, Br,I在800nm的飞秒激光场中沿着断C-X键和断C-Y键方向的多光子电离解离和库仑爆炸过程。讨论了每一个CH2XY分子体系中电离解离和库仑爆炸这两种机制下断C-X键和断C-Y键的通道之间随着光场强度变化的竞争关系。对于整个CH2XY分子系列,分析了取代基Y=Cl, Br,I的变化所引入的电离解离和库仑爆炸这两种机制下断C-X键和断C-Y键的通道之间竞争关系的变化。3.研究了多重卤代甲烷CHCl3和CCl4分子在800nm的飞秒激光场中的多光子电离解离和库仑爆炸过程。发现多重氯代甲烷CHCl3和CCl4分子的光解过程中,包含了很多非顺序的多体光解通道,而且主要化学键断裂后产生的碎片离子继续发生次级解离的几率非常高。
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