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燃煤烟气SO2(硫)是大气主要污染源之一，需要对其排放进行控制。CuO/Al2O3作为脱硫剂可用于干法脱除烟气中的SO2，具有投资小，脱硫效率高等优点。吸SO2后的CuO/Al2O3可用多种气体(H2，CO，CH4，NH3等)还原再生，其中以H2为还原剂，可在脱硫温度(400℃)下对吸硫CuO/Al2O3进行有效还原再生，达到同温再生的目的。但再生后脱硫剂上还有一定量的CuS残留，使得在后续脱硫初期存在SO2快速释放和反应器床层温升的问题，这也是影响脱硫过程稳定运行的主要问题。
再生过程释放的较高浓度SO2需要进行硫回收，可以将SO2催化氧化制备硫酸、硫酸盐，或将其催化还原制备硫磺。其中，以H2为还原剂，在适宜催化剂的催化作用下，可以将SO2催化还原制得硫磺，具有易储存和运输的特点，且是重要的化工原料，故被认为是较有潜力的硫回收方法。但H2催化还原SO2制备硫磺的过程，需另加反应器及催化剂(如CoMo/Al2O3，CoMo/AC)才能实现，必然造成整体脱硫过程反应装置庞大，操作复杂，过程成本高。因此，需要对整体脱硫工艺进行简化。
本论文通过将CuO/Al2O3脱硫剂H2再生过程中的尾气循环返回同一反应器，可以在H2再生同时制得硫磺，有效实现了H2再生过程和硫磺制备过程的耦合，大大简化了整体脱硫工艺。本论文主要进行了几方面的工作：(1)尾气循环H2再生过程的可行性研究；(2)重要操作参数对尾气循环H2再生过程活性(硫磺产率和后续脱SO2硫容)的影响；(3)H2再生过程CuO/Al2O3吸附剂表面相态变迁的表征，及过程机理研究；(4)Na助剂的添加对尾气循环H2再生过程的影响及其产生原因。在此研究基础上，论文得到的主要结论如下：
1.吸SO2后的CuO/Al2O3 H2再生时，可以通过将再生尾气循环返回同一反应器的方法将H2再生过程和硫磺回收过程有效地耦合。耦合过程(H2再生循环过程)的有效温度在350℃以上。对于CuO负载量为8％的CuO/Al2O3脱硫剂，在400℃及更高的再生温度下，可以得到约83％的硫磺产率及0.6 mmolSO2/g-sorb的脱SO2硫容。
2.在CuO/Al2O3脱硫剂400℃吸SO2饱和后的H2再生循环过程中，H2的累积进样量和输入模式是重要的操作参数，决定着系统中的SO2和H2S的相对浓度，进而决定硫磺产率及吸附剂的后续脱SO2硫容。间歇进H2模式优于连续进H2模式，因为通过间歇式进H2可以有效地对系统中的SO2和H2S比例进行有效调节，增大过程的硫磺产率，在本实验所用反应条件下可获得91％的硫磺产率。氢再生结束后对吸附剂进行氧处理，可以进一步提高硫磺产率，消除系统中残留的气态硫，并将部分CuS和单质Cu分别氧化为CuSO4和CuO。
3.在尾气循环H2再生过程中，CuO/Al2O3脱硫剂上的CuSO4依次被还原为CuO和单质Cu，单质Cu进一步和气态SO2及H2反应生成CuS。硫磺制备过程的活性相是再生过程自行产生的CuS，其主要作用是催化还原SO2为H2S。硫磺制备结束后，将系统切换到Open体系可将CuS转化为H2S，从而可以避免CuS残留导致的后续硫容降低及CuS在脱SO2初期氧化产生的SO2问题。
4.Na助剂(2％)的添加明显提高了CuO/Al2O3脱硫剂在不同温度下H2再生过程中的硫磺产量及后续脱SO2硫容。在400℃下连续的H2再生和脱SO2实验中，Na2Cu8的平均硫磺产量和脱SO2硫容均为Cu8的1.3倍。Na助剂的添加促进了Al2O3载体的深度硫化，生成更多的Al2(SO4)3； CuO的存在显著降低了Al2(SO4)3的H2再生温度，而且明显提高了脱硫剂的硫磺产量和后续脱SO2硫容。