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随着经济和科技的高速发展,能源短缺和环境污染问题日益凸显,因此,开发可再生清洁新能源迫在眉睫。太阳能取之不尽用之不竭,具有巨大的应用潜力;氢能具有能量密度大、燃烧产物水无污染且可循环利用,被认为是最理想的绿色环保能源。因此,太阳能光解水产氢被认为是解决能源和环境问题的有效方法之一。以半导体纳米材料作为光催化剂,直接利用太阳能进行光解水产氢被认为是最有潜力的技术之一。传统的半导体如TiO2、ZnO等,虽然其合成成本低、无毒且具有高化学稳定性,但是,这些半导体材料由于其禁带宽度较大,只能对紫外光发生响应,导致其对太阳光的转换率低。与传统半导体光催化剂相比,硫化物半导体如CdS等具有有效的可见光吸收能力和适合的带隙宽度,更适用于作为光催化析氢的催化剂。然而,单独的CdS光催化材料存在光生电子和空穴快速复合以及光腐蚀等问题,严重限制了其光催化析氢效率。本论文主要采用超声水浴和溶剂热法控制合成了一系列硫化物半导体纳米复合材料作为光催化剂。具体研究内容如下:
(1)采用超声水浴与物理吸附相结合的方法制备了Cd0.5Zn0.5S/Ni-MoS2纳米复合光催化剂。该催化剂是具有粗糙表面的均匀球状结构。研究结果表明,通过对Cd0.5Zn0.5S进行Ni掺杂,显著提了其高光催化析氢性能。进一步负载助催化剂MoS2,复合形成了I型的异质结构,可以实现光生电子和空穴在空间上的有效分离,大幅提高催化剂的光催化活性。
(2)采用超声水浴与物理吸附相结合的方法制备了双助催化剂体系Cd1-xZnxS-Ni2P-MoS2。通过控制Zn的掺杂量,可以连续调节Cd1-xZnxS的带隙,适量的掺杂有利于提高其光催化活性。研究结果表明,通过负载Ni2P和MoS2作为双助催化剂,促进了光生电子和空穴的有效分离,提高了析氢活性,并对助催化剂的偶联顺序对电荷载流子的迁移和分离的影响进行了深入的分析。
(3)采用超声水浴,溶剂热与物理吸附相结合的方法成功制备了Cd0.5Zn0.5S@ZnS-Ni2P/g-C3N4光催化材料。通过在Cd0.5Zn0.5S外包覆一层ZnS作为保护层形成I型的核壳结构以有效地防止了Cd0.5Zn0.5S发生光腐蚀,提高了其光稳定性,与Cd0.5Zn0.5S相比,Cd0.5Zn0.5S@ZnS的表面更加粗糙,有利于助催化剂的锚定,进而通过负载Ni2P和g-C3N4促进了光生电荷的有效转移和分离,有效抑制了光生电子和空穴的复合,从而显著提高了材料的光催化性能。
(1)采用超声水浴与物理吸附相结合的方法制备了Cd0.5Zn0.5S/Ni-MoS2纳米复合光催化剂。该催化剂是具有粗糙表面的均匀球状结构。研究结果表明,通过对Cd0.5Zn0.5S进行Ni掺杂,显著提了其高光催化析氢性能。进一步负载助催化剂MoS2,复合形成了I型的异质结构,可以实现光生电子和空穴在空间上的有效分离,大幅提高催化剂的光催化活性。
(2)采用超声水浴与物理吸附相结合的方法制备了双助催化剂体系Cd1-xZnxS-Ni2P-MoS2。通过控制Zn的掺杂量,可以连续调节Cd1-xZnxS的带隙,适量的掺杂有利于提高其光催化活性。研究结果表明,通过负载Ni2P和MoS2作为双助催化剂,促进了光生电子和空穴的有效分离,提高了析氢活性,并对助催化剂的偶联顺序对电荷载流子的迁移和分离的影响进行了深入的分析。
(3)采用超声水浴,溶剂热与物理吸附相结合的方法成功制备了Cd0.5Zn0.5S@ZnS-Ni2P/g-C3N4光催化材料。通过在Cd0.5Zn0.5S外包覆一层ZnS作为保护层形成I型的核壳结构以有效地防止了Cd0.5Zn0.5S发生光腐蚀,提高了其光稳定性,与Cd0.5Zn0.5S相比,Cd0.5Zn0.5S@ZnS的表面更加粗糙,有利于助催化剂的锚定,进而通过负载Ni2P和g-C3N4促进了光生电荷的有效转移和分离,有效抑制了光生电子和空穴的复合,从而显著提高了材料的光催化性能。