金属化合物活化高碘酸盐降解水体中双酚AF的研究

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双酚AF已被作为双酚A的替代物广泛用于塑料、塑料罐等工业生产中。随着经济的增长,双酚AF的需求也在日益的增长。然而双酚AF是一种内分泌干扰化合物(EDCs),对生物以及生态环境都带来巨大的不利影响。近年来,高碘酸盐(IO4-)已在高级氧化技术中存在一定的关注,该技术可以通过特定的反应途径将氧化剂还原性地转化为反应性自由基,并与有机污染物反应。高碘酸盐作为一种氧化还原电位为1.60 V的强氧化剂,需要催化剂活化产生活性物质氧化降解污染物。因此找到经济、高效的催化剂活化高碘酸盐应用于实际的污水处理是刻不容缓的。本文使用成本低廉的硫化亚铁(FeS)以及二氧化锰(Mn O2)作为催化剂活化高碘酸盐降解双酚AF,主要的研究内容与结果如下:首先应用研究了非均相催化剂Mn O2活化IO4-,研究结果表明Mn O2活化IO4-降解BPAF符合假一级动力学。随着Mn O2投加量和IO4-初始浓度的增加,BPAF的降解效率也逐渐增加,BPAF的表观速率常数(kobs)呈现出相同的趋势。初始BPAF的浓度逐渐增加,体系对BPAF的降解效率以及其Kobs呈现出相反的趋势。溶液的初始p H对BPAF的去除存在巨大的影响,体系在强酸条件下(p H=3)对目标物染污有着良好的降解效能,在碱性条件下表现出抑制BPAF降解的现象。模拟天然水体中的Cl-、SO42-、NO3-对BPAF的降解仅有非常微弱的影响,而CO32-的浓度增大对体系降解BPAF的抑制增强。通过自由基猝灭实验以及EPR表征推测体系中主要存在的活性物质为单线态氧(1O2)和碘酸根自由基(IO3·)。本文研究了催化剂FeS活化IO4-,以降解内分泌干扰物BPAF。这项研究调查了FeS初始投加量,IO4-初始浓度,BPAF初始浓度,初始p H值和无机阴离子对FeS/IO4-体系氧化BPAF的影响。结果表明,BPAF能够被FeS/IO4-体系有效去除。在酸性p H值下体系对BPAF降解效果较好,在碱性以及中性p H值下则表现出抑制现象。此外,Cl-和SO42-显著促进了BPAF的降解,主要原因是Cl-和SO42-的存在有助于促进1O2,超氧自由基(O2·-)的生成。而CO32-对BPAF的降解存在抑制作用。自由基清除实验和EPR表明在FeS/IO4-体系中,1O2、O2·-和硫酸根自由基(SO4·-)共同参与了BPAF的氧化降解,其中O2·-,1O2是主要活性物种。实验表明Fe2+从FeS中释放出来,参与高碘酸盐的活化。此外,研究了硫物种(包括S2-,SO32-)对FeS/IO4-体系降解BPAF的影响。S2-对降解BPAF有着巨大的贡献,SO32-与溶液中浸出的Fe2+也参与了BPAF的降解。硫物种的自由基猝灭测试表明,生成的SO4·-来源于S2-和SO32-。FeS/IO4-体系被证明在水环境中具有去除微量污染物的良好前景。
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